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低碳單烯烴（乙烯、丙烯、丁烯）是化學(xué)工業(yè)最基本大宗化學(xué)品原料。預(yù)計(jì)到2027年，僅丙烯的市場(chǎng)需求量就能超過(guò)1.284億噸。丁二烯，作為石腦油裂解生產(chǎn)單烯烴時(shí)副產(chǎn)物二烯烴/炔烴雜質(zhì)的一種，能?chē)?yán)重毒化單烯烴聚合催化劑，降低聚烯烴產(chǎn)品質(zhì)量。工業(yè)中主要利用熱驅(qū)動(dòng)的選擇性催化加氫工藝，將單烯烴中這類(lèi)二烯烴/炔烴雜質(zhì)轉(zhuǎn)變成單烯烴原料，實(shí)現(xiàn)除雜和碳資源的高利用效率。然而工業(yè)熱催化過(guò)程的高溫、預(yù)混過(guò)量氫氣和單烯烴產(chǎn)物選擇性差導(dǎo)致該過(guò)程安全隱患高、能耗大、預(yù)處理后單烯烴原料純度低等缺點(diǎn)。為實(shí)現(xiàn)我國(guó)“雙碳戰(zhàn)略”目標(biāo)，降低氫耗和能耗是選擇性催化加氫未來(lái)發(fā)展的方向，開(kāi)發(fā)一種高安全性、低能耗、高效催化性能、高產(chǎn)物純度且便于工業(yè)放大的新工藝變得十分緊迫，且面臨極大挑戰(zhàn)。

武漢理工大學(xué)王朝副研究員和比利時(shí)那慕爾大學(xué)/武漢理工大學(xué)蘇寶連院士團(tuán)隊(duì)對(duì)選擇性加氫催化反應(yīng)過(guò)程，以丁二烯為探針?lè)肿?，展開(kāi)了系統(tǒng)而全面的理論計(jì)算解析（包含反應(yīng)分子的吸附、催化劑表面狀態(tài)、催化反應(yīng)過(guò)程能量變化等）和實(shí)驗(yàn)研究，明晰了Pd/Al₂O₃催化劑表面的傳統(tǒng)熱催化過(guò)程中氫分子的難吸附和易解離是導(dǎo)致加氫過(guò)程氫資源浪費(fèi)和過(guò)度加氫碳資源浪費(fèi)的關(guān)鍵，提出了選擇其他替代性含氫分子為氫源（如：水分子）。

首先開(kāi)發(fā)了以水為氫源的光場(chǎng)輔助選擇性催化丁二烯加氫新過(guò)程探索，利用Pd/TiO₂為模型催化劑，初步實(shí)現(xiàn)了在66 mW cm^-2的輻照強(qiáng)度下，以與烯烴原料預(yù)混的氣態(tài)水分子為氫源，對(duì)丁二烯的選擇性加氫的高活性（轉(zhuǎn)化率為99%）、高丁烯選擇性（100%）和高穩(wěn)定性（>180小時(shí)）。該工作闡明了光解水產(chǎn)吸附態(tài)氫原子與Pd表面丁二烯加氫的協(xié)同機(jī)制，驗(yàn)證了這種光驅(qū)動(dòng)、無(wú)H₂、常溫半加氫工藝的性能優(yōu)于熱催化半加氫工藝，有望將工業(yè)加氫技術(shù)向經(jīng)濟(jì)、安全的方向發(fā)展。相關(guān)研究工作發(fā)表在國(guó)際化學(xué)頂刊Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202210573)。

進(jìn)一步，王朝副研究員和蘇寶連院士團(tuán)隊(duì)提出了將氫源（水分子、氫氣等）與單烯烴原料分開(kāi)的新型催化反應(yīng)構(gòu)思，通過(guò)設(shè)計(jì)構(gòu)建了具有雙反應(yīng)艙室的氣體固定床反應(yīng)器，以鈀膜為隔膜和催化劑的雙功能模型材料。探索了在鈀膜一側(cè)進(jìn)行電解水制備活性氫原子中間體，利用鈀膜兩側(cè)氫原子濃度差驅(qū)動(dòng)氫原子在鈀膜內(nèi)擴(kuò)散，并在鈀膜的另一側(cè)表面與不飽和烯炔烴進(jìn)行選擇性催化加氫。以商用鈀膜為模型催化劑，該工藝在室溫下對(duì)丁二烯選擇性加氫表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能：高轉(zhuǎn)化率＞97%，高單烯烴選擇性＞92%，高穩(wěn)定性（＞360h），遠(yuǎn)超商用Pd/Al₂O₃催化劑。更重要的是，反應(yīng)體系無(wú)氫氣，過(guò)程能耗僅為0.003 Wh/mL丁二烯，比工業(yè)熱催化路線低數(shù)千倍。該工作近期發(fā)表在Nature子刊Nature Communications（Nat. Commun., 2023, 14, 2106）。

最近，該團(tuán)隊(duì)構(gòu)建設(shè)計(jì)仿樹(shù)枝狀等級(jí)結(jié)構(gòu)Pd陣列修飾的鈀膜催化劑，調(diào)變Pd陣列修飾膜催化劑在反應(yīng)器中的構(gòu)型，發(fā)現(xiàn)電化學(xué)增強(qiáng)的Pd膜氫原子篩分新效應(yīng)，明晰了電化學(xué)條件下氫原子在Pd鈀膜內(nèi)的擴(kuò)散傳質(zhì)對(duì)催化性能的調(diào)控機(jī)制，揭示出氫原子的消耗是氫原子在Pd膜內(nèi)擴(kuò)散傳質(zhì)的控速步驟，直接決定了催化反應(yīng)性能。這一新發(fā)現(xiàn)有效促進(jìn)了催化反應(yīng)器/催化單元內(nèi)膜催化及和組裝結(jié)構(gòu)的優(yōu)化。同時(shí)作者也在文章展望中創(chuàng)新性的提出了適用于工業(yè)化的電化學(xué)輔助選擇性加氫反應(yīng)的催化單元串并聯(lián)組裝的反應(yīng)堆模型結(jié)構(gòu)，闡明了本項(xiàng)研究工作對(duì)加快電化學(xué)輔助選擇性加氫新過(guò)程的工業(yè)化進(jìn)程具有重大的意義和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。該工作近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309013)。

相關(guān)論文信息：

1. Qi-Chen Wei, Ya Chen, Zhao Wang, Da-Zhuang Yu, Wei-Hao Wang, Jian-Quan Li, Li-Hua Chen, Yu Li, and Bao-Lian Su. Light-Assisted Semi-Hydrogenation of 1,3-Butadiene with Water。Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210573

2. Yong-Qing Yan, Ya Chen, Zhao Wang, Li-Hua Chen, Hao-Lin Tang, Bao-Lian Su. Electrochemistry-assisted selective butadiene hydrogenation with water. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37708-1

3. Yong-Qin Yan, Zhao Wei, Zhao Wang, Yao Li, Wei-Hao Wang, Bo Jiang, and Bao-Lian Su. H₂-free Semi-hydrogenation of Butadiene by the Atomic Sieving Effect of Pd Membrane with Tree-like Pd Dendrites Array. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202309013

通訊作者簡(jiǎn)介

王朝副研究員，武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副研究員。2017年獲法國(guó)巴黎第六大學(xué)博士學(xué)位。2018年武漢理工大學(xué)博士后，2019年正式入職武漢理工大學(xué)生命復(fù)合材料團(tuán)隊(duì)。主要從事選擇性催化加氫過(guò)程中核心催化劑材料的設(shè)計(jì)構(gòu)筑和綠色高效催化反應(yīng)新路徑的開(kāi)發(fā)。以第一作者或通訊作者在Nat. Commons.、Angew. Chem.、J. Catal.、Chinese J. Catal等國(guó)際國(guó)內(nèi)期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇，申請(qǐng)發(fā)明專(zhuān)利5項(xiàng)。《Catalysts》客座編輯，《石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào)》首屆青年編委。獲“博士后國(guó)際交流計(jì)劃”資助，主持了國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金等多項(xiàng)國(guó)家/省部級(jí)項(xiàng)目，作為課題負(fù)責(zé)人參與國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃-政府間國(guó)際科技創(chuàng)新合作專(zhuān)項(xiàng)及國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目。參與組織籌辦了“中國(guó)化學(xué)會(huì)第20屆全國(guó)催化學(xué)術(shù)會(huì)議”, “第19屆全國(guó)分子篩學(xué)術(shù)大會(huì)” 等。

蘇寶連教授歐洲科學(xué)院院士，比利時(shí)皇家科學(xué)院院士，比利時(shí)那慕爾大學(xué)終身教授，武漢理工大學(xué)戰(zhàn)略科學(xué)家，英國(guó)劍橋大學(xué)Clare Hall Life member。他的研究領(lǐng)域?yàn)椤暗燃?jí)孔材料設(shè)計(jì)理論及在能源轉(zhuǎn)化，催化，光催化，光合作用，環(huán)保，生命復(fù)合材料及人造器官等領(lǐng)域的應(yīng)用”?，F(xiàn)擔(dān)任Chemical Synthesis主編，Interdisciplinary Materials副主編，National Science Review編委及材料領(lǐng)域評(píng)審組組長(zhǎng)。

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