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水凝膠是一種富含水的柔軟材料，由三維交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)和跨越連續(xù)水相的網(wǎng)絡(luò)組成。由于它們與生物組織的顯著相似性以及機械性能與其他透視特性的多功能整合，水凝膠已被廣泛應用于生物醫(yī)學設(shè)備、軟機器人、人造電子皮膚和物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)。迄今為止，同時具有高拉伸性(>3000%)和強皮膚附著力(>30 kPa)的工程水凝膠仍然具有挑戰(zhàn)性。通常，良好的可拉伸性主要由水凝膠的整體相互作用主導，而牢固的粘附依賴于水凝膠與周圍環(huán)境的界面相互作用。因此，迫切需要開發(fā)一種多重動態(tài)相互作用來制造具有顯著拉伸性和高粘附性的水凝膠的新方法。

鑒于此，香港城市大學王鉆開教授研究團隊通過單寧酸啟用的動態(tài)相互作用（TEDI）完全替代傳統(tǒng)的共價交聯(lián)來設(shè)計了一種超拉伸、高粘性和自修復水凝膠。TEDI策略允許同步調(diào)節(jié)優(yōu)于傳統(tǒng)水凝膠的體積和界面相互作用，包括超過7300%的非凡拉伸性、卓越的自愈能力和50 kPa的強大皮膚粘附力。憑借這些有趣的優(yōu)點，TEDI水凝膠被證明是一種可準確檢測人體運動的可穿戴應變傳感器。此外，TEDI策略為設(shè)計下一代離子水凝膠提供了新的機會，這些水凝膠可能對可穿戴電子設(shè)備和醫(yī)療保健監(jiān)測的應用很有價值。TEDI水凝膠被證明是一種可穿戴應變傳感器，可準確檢測人體運動。相關(guān)工作以“Design of ultra-stretchable,highly adhesive and self-healable hydrogels by tannic acid-enabled dynamic interactions”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Materials Horizons》上。

TEDI水凝膠的制備

TEDI水凝膠主要由單寧酸（TA）、丙烯酸(AAc)、(3-丙烯酰胺基苯基)硼酸(AAPBA)和氯化鈣(CaCl2)組成（圖1）。TA可以利用其豐富的兒茶酚基團與AAc、AAPBA和Ca2+相互作用，分別形成氫鍵、硼酸酯鍵和配位鍵，所有這些都是動態(tài)的并且能夠可逆地破壞和重建。TA發(fā)揮兩個重要作用：提供足夠的非共價交聯(lián)位點以實現(xiàn)凝膠化，而無需常規(guī)化學交聯(lián)；作為精細定制水凝膠體/界面特性的集成平臺。當同時引入TA和Ca2+以產(chǎn)生氫鍵和配位鍵時，水凝膠在拉伸應力（從6.23 kPa到24.51 kPa）和伸長率（從593%到6342%）方面都表現(xiàn)出很大的提升。

圖1 TEDI水凝膠示意圖

水凝膠的機械性能、自修復特性和粘附特性

TEDI水凝膠具有超拉伸性，具有超過7300%的極高伸長率，是對照組P(AAc-coAAPBA)水凝膠的40倍。TEDI水凝膠被拉伸至其初始長度的70倍的光學圖像也可以直觀地反映出色的拉伸性（圖2）。隨著TA的增加，TEDI水凝膠的伸長率首先從4230%增加到7300%，然后下降到5036%。自修復水凝膠能夠承受許多機械變形證明TEDI水凝膠具有很強的自愈能力，可以恢復到其原始機械性能（圖3）。當TEDI水凝膠被切斷時，TA介導的動態(tài)相互作用如硼酸酯鍵、氫鍵和配位鍵在切割界面上被切割。當兩個切割界面相互接觸時，這些分離的動態(tài)相互作用往往會快速再生，從而允許傷口處的網(wǎng)絡(luò)恢復。TEDI水凝膠在親水性和疏水性表面（包括木材、金屬、玻璃、橡膠、豬和聚苯乙烯）上具有通用和自適應的粘附性（圖4）。通過調(diào)整TA劑量顯示出從36.12 kPa到52.85 kPa的良好可調(diào)粘附，這遠高于許多受貽貝啟發(fā)的水凝膠。

圖2 TEDI水凝膠的機械性能

圖3 TEDI水凝膠的自修復特性

圖4 TEDI水凝膠的粘附特性

TEDI水凝膠應變傳感器的潛在應用

作者將其超拉伸性、快速自愈能力和強大的界面粘附力結(jié)合在一個設(shè)計中，開發(fā)了一種可穿戴應變傳感器（圖5）。即使反復損壞，TEDI水凝膠仍然能夠在短時間內(nèi)（約0.88秒）恢復其初始阻力。TEDI水凝膠顯示線性應變響應，應變系數(shù)為0.79，響應應變范圍甚至高達3000%，超過了許多報道的應變傳感器?；赥EDI水凝膠的應變傳感器即使在循環(huán)加載-卸載過程中也具有穩(wěn)定、可逆的響應能力。作者進一步檢查了TEDI水凝膠的應變傳感器在監(jiān)測各種與應變相關(guān)的人類活動中的效用（圖6），包括外部壓力刺激和關(guān)節(jié)運動（手指彎曲以及后部和膝關(guān)節(jié)的運動）。當圖形彎曲角度從0°變化到60°時，TEDI水凝膠傳感器具有顯著的電阻變化。TEDI水凝膠傳感器可以對大魚際和膝關(guān)節(jié)的大肢體運動做出快速和可逆的響應。TEDI水凝膠傳感器也不會引起過敏反應和對皮膚的傷害。

圖5 TEDI水凝膠作為應變傳感器的潛在應用

圖6 TEDI水凝膠應變傳感器檢測各種人體運動

小結(jié)：作者利用TEDI設(shè)計了一種超拉伸、高粘性和自修復的水凝膠。與大多數(shù)現(xiàn)有水凝膠形成鮮明對比的是，TEDI水凝膠的形成完全依賴于包括氫鍵、配位鍵和硼酸酯鍵在內(nèi)的多種動態(tài)相互作用，從而消除了化學共價交聯(lián)的使用，賦予了柔性和適應性的聚合物網(wǎng)絡(luò)，并提供了足夠的動態(tài)水凝膠的本體和界面內(nèi)的相互作用。因此，TEDI水凝膠表現(xiàn)出迷人的體積和界面性能，包括超拉伸性（斷裂應變?yōu)?300%）、顯著的自主自愈能力以及通用和強大的界面粘附力（尤其是在豬皮膚上為50 kPa）。TEDI水凝膠簡單的制造工藝和引人入勝的優(yōu)點使其成為可穿戴應變傳感器的理想選擇。

全文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d1mh01324f

來源：高分子科學前沿