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華南理工大學(xué)鐘林新《AFM》：氧化石墨烯封裝液態(tài)金屬成就強(qiáng)韌水凝膠！

2021.09.23

隨著人機(jī)交互的飛速發(fā)展，各類(lèi)柔性材料成為了該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。其中，可拉伸、堅(jiān)韌的水凝膠作為人機(jī)交互界面材料具有極大的前景，可廣泛用于柔性電子設(shè)備、可穿戴傳感器和軟機(jī)器人等。目前，設(shè)計(jì)雙網(wǎng)絡(luò)和結(jié)合納米材料是提高水凝膠韌性的兩種主要策略。液態(tài)金屬 (LM) 由于其獨(dú)特的特性，在制備功能性水凝膠領(lǐng)域備受青睞。然而，LM的高流動(dòng)性以及LM與聚合物基質(zhì)之間的不相容性使得研究者們難以獲得堅(jiān)韌的水凝膠材料。

華南理工大學(xué)鐘林新等人受生物結(jié)構(gòu)中韌帶功能的啟發(fā)，引入氧化石墨烯 (GO) 納米片來(lái)封裝 LM 液滴。GO納米片、LM 和聚合物基質(zhì)之間形成的強(qiáng)相互作用可以形成一個(gè)穩(wěn)定的外殼，防止 LM 液滴破裂而滲出到聚合物網(wǎng)絡(luò)中。該柔性 LM/GO 核殼微結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)克服了相分離難題，從而獲得了堅(jiān)韌的水凝膠材料，在 1240% 的伸長(zhǎng)率下其應(yīng)力可高達(dá) 303 kPa。該水凝膠還表現(xiàn)出對(duì)缺口不敏感性以及對(duì)各種表面的強(qiáng)附著力。這項(xiàng)工作開(kāi)啟了在可拉伸、堅(jiān)韌水凝膠中使用 LM 的可能性。該研究以題為“Graphene Oxide EncapsulatingLiquid Metal to Toughen Hydrogel”的論文發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

【水凝膠的制備及力學(xué)性能】

作者以聚丙烯酰胺/海藻酸鈉 (PAM/SA) 雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)作為可拉伸水凝膠基質(zhì)，然后對(duì) GO和 LM 進(jìn)行超聲處理來(lái)制備LMGO 懸浮液，最后將 LMGO 懸浮液與 SA、PAM、引發(fā)劑過(guò)硫酸銨 (APS) 和交聯(lián)劑 N, N-亞甲基雙丙烯酰胺 (MBAA) 混合，獲得納米復(fù)合水凝膠 P-LMGO（圖 1a）。作者引入GO納米片作為膠囊來(lái)封裝 LM 納米粒子，一方面GO中的含氧基團(tuán)與LM中的Ga3+之間存在配位，形成穩(wěn)定的外殼以防止LM滲出；另一方面，封裝將豐富的含氧基團(tuán)賦予 LM 液滴表面，顯著增強(qiáng)其與聚合物基質(zhì)之間的相互作用，從而避免相分離。拉伸試驗(yàn)表明，該水凝膠在 1240% 的伸長(zhǎng)率下，其應(yīng)力可高達(dá) 303 kPa，且在100次800%應(yīng)變循環(huán)后仍具有 85% 的楊氏模量和 84% 的能量耗散。即使在水凝膠上加一個(gè)缺口，它仍然表現(xiàn)出出色的抗撕裂性，其應(yīng)變?nèi)钥蛇_(dá)到 800%（圖2f）。

圖1水凝膠的制備和流變性能

圖2水凝膠的機(jī)械性能

【水凝膠的粘合性能】

作者進(jìn)一步研究了水凝膠的粘附性能。水凝膠的粘附力可以分別在面外和面內(nèi)方向承受和提升 1 kg 的重量（圖3a，b）。即使浸泡在水中，其強(qiáng)大的附著力仍然可以舉起1公斤的重量（圖3c），證明其強(qiáng)大的水下粘附性能。面內(nèi)搭接剪切測(cè)量表明，水凝膠的粘合剪切強(qiáng)度為 1040 kPa，遠(yuǎn)高于對(duì)照組（圖 3d）。圖3e顯示了該水凝膠的附著機(jī)理，其粘附力包括：（I）機(jī)械互鎖；（II）水凝膠和鋼盤(pán)之間形成的相互作用；(III) 填料和聚合物基質(zhì)之間的強(qiáng)能量耗散；(IV) GO 與LM 的分離。此外，該水凝膠對(duì)各種表面（包括金屬、塑料、玻璃、橡膠等）表現(xiàn)出優(yōu)異的粘合性，表明其在制造自粘附電子產(chǎn)品方面具有潛力。

圖3水凝膠的粘合性能

【水凝膠的傳感特性】

得益于水凝膠的可拉伸性和導(dǎo)電性，作者將其用于可穿戴電子設(shè)備。通過(guò)將一塊水凝膠集成到一個(gè)帶有LED的閉合電路中，LED 的亮度隨著水凝膠的伸長(zhǎng)而連續(xù)降低，表明其在壓阻應(yīng)變傳感器中的潛在應(yīng)用。圖 4c 顯示了水凝膠在各種應(yīng)變下的傳感可重復(fù)性，施加應(yīng)變時(shí)阻力增加，釋放后恢復(fù)其原始狀態(tài)，且具有快速響應(yīng) (82 ms) 和恢復(fù)時(shí)間 (62 ms)，與人體皮膚的反應(yīng)時(shí)間相匹配。該水凝膠還顯示出在 900 次循環(huán)內(nèi)以 100% 應(yīng)變的高傳感穩(wěn)定性?；趹?yīng)變電流轉(zhuǎn)移能力，該水凝膠顯示了在身體運(yùn)動(dòng)和生物信號(hào)檢測(cè)中的應(yīng)用，例如手指彎曲和飲水等（圖 4e，f）。作者還制作了一個(gè)觸覺(jué)傳感陣列，以探索獲取空間信息的可行性（圖4g），該陣列可以輕松檢測(cè)和區(qū)分不同的接觸點(diǎn)，使其可用于智能解鎖和互動(dòng)娛樂(lè)系統(tǒng)。

圖4 基于水凝膠傳感器的傳感性能

總結(jié)：作者通過(guò)模仿生物結(jié)構(gòu)中韌帶的功能，將GO包裹的LM納米顆粒作為一種具有穩(wěn)定核殼結(jié)構(gòu)的柔性納米填料，以提高水凝膠的機(jī)械性能。GO引入了穩(wěn)定的殼層和豐富的含氧基團(tuán)，在聚合物、GO和LM之間產(chǎn)生強(qiáng)烈的相互作用，從而避免了LM和聚合物之間的相分離。此外，LMGO 納米填料賦予了水凝膠強(qiáng)大的粘合性能。由于獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和高機(jī)械性能，該水凝膠顯示出優(yōu)異的壓阻傳感性能，有望用于 3D 打印的可穿戴電子產(chǎn)品。

原文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106761

本文來(lái)源：高分子科學(xué)前沿

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