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鹵化鉛鈣鈦礦納米晶體(PNCs)由于其優(yōu)異的光學(xué)特性，使其成為電化學(xué)發(fā)光(ECL)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，成為高性能ECL發(fā)光材料的候選材料。然而，由于PNCs的離子鹽性質(zhì)，即使在配體的保護(hù)下，PNCs也會(huì)作為電解質(zhì)在極性溶劑中迅速溶解。同時(shí)，為了保證有效的載流子轉(zhuǎn)移和充足的激發(fā)態(tài)物種，需要PNCs、電極和電解質(zhì)之間的界面(三相界面)的接觸，從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定且超靈敏的ECL信號(hào)。該項(xiàng)工作中，首次提出了一種快速便捷的制備方法，通過(guò)將CsPbBr₃ PNCs固定在氨基功能化的氧化石墨烯(GO)上，可以制備豐富的三相界面，穩(wěn)定PNCs結(jié)構(gòu)并提供載體轉(zhuǎn)移途徑。因此，GO輔助的CsPbBr₃ PNCs三相界面在含10 mM TPrA的乙腈中，表現(xiàn)出強(qiáng)烈的ECL強(qiáng)度，并在連續(xù)循環(huán)電位掃描超過(guò)1 h后仍保持穩(wěn)定。最后，將該方法應(yīng)用于油酸銅的檢測(cè)，檢出限可低至10^?18 M數(shù)量級(jí)。這項(xiàng)工作進(jìn)一步驗(yàn)證了界面態(tài)對(duì)PNCs在ECL響應(yīng)中的重要作用，和在超靈敏分析中的應(yīng)用潛力。

Figure 1. CsPbBr₃/NCM的制備示意圖。

Figure 2. (a) GO和(b) NCM的AFM形貌圖。插圖顯示了相應(yīng)的SEM圖像。(c)?(f) NCM的XPS數(shù)據(jù):(c)寬譜，(d) c 1s譜，(e) O 1s譜，(f) N 1s譜。

Figure 3．NCM在不同N/C比(摩爾比)時(shí)的SEM圖像,及PNC/NCM對(duì)應(yīng)的ECL響應(yīng)。(a-c) SEM圖像和(d - f) 在含有10 mM TPrA的乙腈中的ECL響應(yīng)。

Figure 4．(a, b) CsPbBr₃納米線/NCM和(d, e) CsPbBr₃納米立方體/NCM 在ECL反應(yīng)前后的形貌變化的TEM圖像。(c, f)ECL反應(yīng)前后的形態(tài)變化示意圖。

Figure 5. (a)穩(wěn)定的ECL信號(hào)輸出超過(guò)1小時(shí)，RSD為6%。(b)不同油酸銅濃度下CsPbBr₃/NCM的ECL響應(yīng)曲線。(c)油酸銅濃度在10^-18 ~ 10^-16M范圍內(nèi)對(duì)應(yīng)的ECL響應(yīng)。(d) ECL干擾強(qiáng)度試驗(yàn)。所有的ECL實(shí)驗(yàn)都是在含有10 mM TPrA的乙腈電解質(zhì)中進(jìn)行的。

該研究工作由廈門大學(xué)Xi Chen課題組于2021年發(fā)表在ACS Applied Nano Materials期刊上。原文：Stable Electrochemiluminescence of CsPbBr₃ Perovskite Nanocrystals Assisted by Graphene Oxide for Ultrasensitive Sensing。