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《Science》子刊：一種類似金屬鈦的金屬超導單晶薄膜！

2021.02.01

一氧化鈦(TiO)是一種重要的巖鹽三維過渡金屬氧化物，但目前尚未以化學計量單晶形式進行過研究。由于Ti²⁺具有較高的活性，制備化學計量TiO具有很大的挑戰(zhàn)性。

近日，來自加拿大英屬哥倫比亞大學的研究者，采用晶格匹配的MgO(001)襯底，用分子束外延法成功地生長了單晶TiO(001)薄膜。相關論文以題為“Single-crystalline epitaxial TiO film: A metal and superconductor, similar to Ti metal”發(fā)表在Science Advances上。

論文鏈接：

https://advances.sciencemag.org/content/7/2/eabd4248

3d過渡金屬氧化物具有多種有趣的性質，如銅氧化物中的高溫(Tc)超導性、RNiO₃(R，稀土元素)系列中的金屬-絕緣體過渡并伴有磁序、錳氧化物中的巨磁電阻等。異常豐富的物理主要來自于，電荷、晶格、自旋和軌道自由度之間的相互作用。尤其重要的是過渡金屬陽離子的三維電子之間存在強烈的現(xiàn)場庫侖斥力，從而導致了所謂的強相關電子系統(tǒng)，在該系統(tǒng)中單粒子物理失效。

三維過渡金屬氧化物除CrO和CuO外，包括TiO、VO、(CrO)、MnO、FeO、CoO、NiO和(CuO)，具有簡單的巖鹽結構(圖1插圖)，它們的晶格常數(shù)相似。該系列的其余部分在強相關系統(tǒng)物理學的發(fā)展中發(fā)揮了重要作用，可作為系統(tǒng)研究其物理性質與現(xiàn)場d-d電子庫侖排斥能U_dd之間關系的平臺，U_dd由于三維軌道的收縮，從Ti到Cu的單調增加。該參數(shù)常用的形式是有效庫侖斥力U_eff，被定義為最低電離能減去具有n個d電子的狀態(tài)的最高電子親和能，其中n為過渡金屬陽離子中的三維電子數(shù)。由晶體場和配體場決定的自旋和軌道占據(jù)的影響導致了U_eff相當非單調的變化，如圖1所示。有效庫侖斥力U_eff與以單電子帶寬W_d為特征的d電子動能之間的競爭，決定了部分占據(jù)d電子態(tài)數(shù)為整數(shù)的材料是絕緣體(U_eff>W_d)還是金屬(U_eff < W_d)。所有在巖鹽結構中的三維過渡金屬氧化物(或具有小變形)在低溫下都是絕緣體，但有一個可能的例外，即粉末樣品研究證明的TiO。

根據(jù)Zaanen-Sawatzky-Allen方案，導電帶可以是帶價帶和3d導帶的Mott-Hubbard型(如VO)，也可以是帶價帶和3d導帶的電荷轉移型(如NiO)。

U_eff的相對大小和電荷轉移能?_CT(定義為激發(fā)一個O 2p電子到陽離子的三維狀態(tài)的能量成本)決定了絕緣間隙的性質。U_eff<?_CT表示d-d間隙和Mott絕緣子，而U_eff>?_CT給出電荷轉移絕緣子的p-d型間隙。從Ti到Cu的正電荷Z的增加降低了d態(tài)能級，可以預期?_CT的單調下降。然而，d態(tài)的軌道占據(jù)和凈自旋也必須考慮，導致?_CT的非單調行為，如圖1所示。在此基礎上，TiO為Mott絕緣體，NiO為電荷轉移絕緣體。

TiO性能的預測，一直是一個難題。眾多周知，通過氧間接跳變產(chǎn)生的帶寬對于e_g波段是相當寬的，對于t_2g波段是相當窄的。然而，在巖鹽結構中，由于最近相鄰的Ti原子之間的距離較近，直接d-d躍遷增強了，結果導致更大的t_2g帶寬和幾乎相等的U_eff和W_d，使得很難確定TiO是Mott絕緣體還是金屬。

此文中，得益于良好控制的氧氣壓力和柵格匹配的非極性襯底表面提供的外延穩(wěn)定性，以及沿非極性方向的外延生長，研究者在MgO(001)襯底上用氧化物分子束外延(MBE)制備了化學計量的高度結晶的TiO(001)薄膜。這第一次使得研究化學計量TiO薄膜成為可能，表明TiO是金屬，但接近Mott絕緣狀態(tài)。在0.5 K以下，觀察到與金屬鈦相似的超導相變。密度泛函理論(DFT)和基于DFT的緊束縛模型表明：Ti-Ti直接結合在TiO中的重要性，表明TiO和Ti金屬存在類似的超導性。

圖1 3d過渡金屬氧化物系列。

圖2 TiO膜的生長及其結構和化學計量學。

圖3 TiO的輸運性質和超導性。

圖4 TiO和Ti金屬的低能電子結構。

綜上所述，研究者將TiO及其金屬氧化物的低能電子結構和超導性進行比較，為人們研究過渡金屬氧化物的超導機理提供了一個新的視角。電子-聲子耦合在庫柏對的形成中起著重要的作用，這表明TiO是一種常規(guī)超導體。TiO和Ti具有相似的低能電子結構，且兩種體系都有較弱的t_2g電子與氧振動模式耦合，表明TiO和Ti金屬具有相似的配對機制。

總之，該工作解決了長期存在的關于晶體化學計量TiO基態(tài)的問題。利用MBE成功制備高質量的TiO薄膜，使人們能夠令人信服地展示這些特性。TiO是這一系列3d過渡金屬氧化物中唯一的超導體，其Tc為~0.5 K，類似于Ti金屬，這使其具有獨特性。（文：水生）

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