來源：文章轉(zhuǎn)載自期刊《微納電子與智能制造》，作者：陳子龍，程傳同，董毅博，張 歡，張恒杰，毛旭瑞，黃北舉，謝謝。
現(xiàn)階段計算與存儲分離的“馮·諾依曼”體系在功耗和速率方面已經(jīng)不能滿足人工智能、物聯(lián)網(wǎng)等新技術的發(fā)展需求，存算一體化的類腦計算方案有望解決這一問題，迅速成為研究熱點。憶阻器是一種新型微電子基礎器件，其電阻可通過外場連續(xù)調(diào)節(jié)且具有非易失性、小尺寸、低能耗、高速和CMOS兼容等優(yōu)良特性，被認為是快速實現(xiàn)存算一體化計算最具潛力的類突觸器件。與此同時，光電子器件和神經(jīng)元遵從動力學數(shù)學同構性，借助這種同構性可用光電子器件模擬神經(jīng)元行為并實現(xiàn)類腦計算，基于光子器件的類腦芯片正在往更高集成度、更低功耗、更高性能方向發(fā)展，其將會在類腦計算領域發(fā)揮越來越重要的作用。介紹憶阻器材料和器件方面的研究進展，具體包括石墨烯材料低溫生長，小尺寸鈣 鈦礦憶阻器件、Parylene憶阻器件、WTiOx憶阻器件以及光子集成類突觸器件及芯片等方面研究，并討論憶阻器在類腦芯片和人工智能領域的應用前景。人腦中有約1011個神經(jīng)元和約1015個突觸連接，突觸結(jié)構是神經(jīng)元間發(fā)生信息傳遞的關鍵部位，是人腦認知行為的基本單元，因此研制類突觸器件對于神經(jīng)形態(tài)工程而言具有重要意義。近年來，類腦神經(jīng)形態(tài)器件正在成為人工智能和神經(jīng)形態(tài)領域的一個重要分支，將為今后人工智能的發(fā)展注入新的活力。人腦能夠以超低功耗處理大量信息，這得益于人腦中神經(jīng)突觸的可塑性，若能利用納米尺寸的人造器件來模擬生物突觸，人造神經(jīng)網(wǎng)絡乃至人造大腦都將會實現(xiàn)。信息大爆炸時代急速增加對存儲能力的需求，開發(fā)小尺寸多值非易失存儲器可廣泛服務于軍事和民用領域，符合國家重大需求。憶阻材料和器件是實現(xiàn)小尺寸多值非易失存儲器的最佳方式，應當大力發(fā)展。降低能耗提高效率是信息處理芯片的最終發(fā)展方向，類腦芯片具有低功耗高效率的先天優(yōu)勢，會成為未來信息處理芯片的最終選擇，具有巨大的市場前景。憶阻材料和器件是構建類腦芯片的基礎，加大對其科技投入具有重要現(xiàn)實意義。納米尺寸憶阻器電阻可通過電場連續(xù)調(diào)節(jié)并保持，被認為是最有希望模擬生物突觸的信息電子器件。高性能的憶阻器需要基于特殊設計的納米憶阻材料，控制電子或者離子來改變憶阻材料的電阻。目前通過控制離子實現(xiàn)憶阻功能發(fā)展迅速，主要通過控制氧離子或者金屬離子在憶阻材料基體中形成導電絲，實現(xiàn)電阻的連續(xù)調(diào)節(jié)。開發(fā)CMOS兼容的憶阻材料，利用標準CMOS工藝加工憶阻器件是國際發(fā)展的大趨勢，這是獲得低成本類腦芯片的必經(jīng)之路。目前以下幾個研究內(nèi)容需要重點關注：研制連續(xù)可調(diào)多值憶阻器，構建人工神經(jīng)網(wǎng)絡；研制量子憶阻器，構建多值非易失存儲器，提高憶阻器的穩(wěn)定性；量化不同憶阻材料體系不同缺陷形成能和遷移能，以及量化憶阻器件導電通道可控性和穩(wěn)定性；開發(fā)基于碳水化合物材料憶阻器件，人工神經(jīng)網(wǎng)絡與生物神經(jīng)網(wǎng)絡充分融合。憶阻器最常見的結(jié)構為金屬/絕緣體/金屬的堆垛結(jié)構，包括兩層電極材料和一層功能憶阻材料。器件的阻變特性與功能層材料和電極材料密切相關。雖然在阻變存儲器早期的發(fā)展階段研究人員未將電阻轉(zhuǎn)變現(xiàn)象與蔡少堂教授提出的憶阻器理論聯(lián)系起來，但阻變存儲器幾十年的發(fā)展已經(jīng)能夠較好地反應憶阻器材料體系及其物理機制的全貌。總結(jié)幾十年的發(fā)展，憶阻器材料可分為以下幾種。這種材料主要是過渡金屬氧化物，還有一些鑭系金屬氧化物以及IV、V、VI主族金屬氧化物[1]。在諸多氧化物中，TiOx、HfOx、AlOx、TaOx和ZrOx等材料受到廣泛關注。此外由于與傳統(tǒng)CMOS工藝兼容，CuOx與WOx材料也有很多報道。目前最出色的憶阻器材料仍然是二元金屬氧化物材料，并且最接近工業(yè)生產(chǎn)指標。自2000年在Pr0.7Ca0.3MnO3（PCMO）薄膜器件中發(fā)現(xiàn)電脈沖觸發(fā)可逆電阻轉(zhuǎn)變效應（EPIR效應），越來越多的鈣鈦礦類電阻轉(zhuǎn)變材料被研究，如 SrTiO3、Na0.5Bi0.5TiO3等。鈣鈦礦型氧化物具有非易失、高速和低功耗等良好性能。近來，鹵化物鈣鈦礦材料在光伏領域的卓越表現(xiàn)使其成為“明星材料”，基于鹵化物鈣鈦礦材料的低功耗高性能憶阻器不斷涌現(xiàn)。然而鹵化物鈣鈦礦與傳統(tǒng)CMOS工藝不兼容，導致該類材料在阻變存儲領域較難推廣。本課題組在對CsPbBr3鈣鈦礦器件研究的過程中突破了這一難點，利用工業(yè)級的保護材料聚對二甲苯（parylene）作為犧牲層，在涂有鈣鈦礦材料的樣品表面生長這種材料并對其進行光刻，這樣既可以在鈣鈦礦材料表面制作圖形化的頂電極[2]。固態(tài)電解質(zhì)材料因其晶體中的缺陷或其他結(jié)構為離子快速的遷移提供通道，因此又被稱為快離子導體。這類憶阻器的器件單元通常包括一個電化學活性電極（如 Ag、Cu、Ni等），固態(tài)點機制為中間功能層，和一個惰性電極（如Pt、Au、W等）[3]。硫系化合物半導體材料也是一種重要的憶阻材料，常見的二元硫系化合物有 Ag2S[4]、GeSe[5]等、也包括多元硫系化合物Ge2Sb2Te5、AgInSbT等。硫系化合物根據(jù)其材料成分、摻雜元素、電極材料等的不同，導致其阻變行為及內(nèi)部的阻變機理不同，這引起了廣泛關注。同時，很多硫系化合物作為相變材料，分別在晶態(tài)和非晶態(tài)展現(xiàn)出良好的憶阻特性，這為多值存儲提供了可能性，成為這類材料的一個潛在的應用優(yōu)勢。有機材料由于其柔性、透明等特點，在制備可穿戴電子器件中擁有天然優(yōu)勢。有機材料類的憶阻器在近幾年發(fā)展迅速，可分為工業(yè)聚合物材料（如PEDOT:PSS、聚苯乙烯、聚對二甲苯等）和天然生物材料（如雞蛋蛋白、蠶絲蛋白等）[6-8]。由于有機材料在可穿戴器件中擁有廣泛優(yōu)勢，為了能夠制作出良好的電子器件，研究人員還需要進一步提高改材料的器件擦寫速度、數(shù)據(jù)保存時間、開關比和器件功耗等方面的參數(shù)，并且還需繼續(xù)探索和闡述其阻變機理、提高其穩(wěn)定性。原則上，具有記憶功能的器件都可稱為類突觸器件。具體的，若材料的光、電、力、熱等性能在外界刺激下產(chǎn)生不易失變化，基于此種材料制作的器件都可稱為類突觸器件，類突觸器件可構建類腦芯片。光學器件和電學器件是應用最為廣泛的器件，本小節(jié)介紹兩種被廣泛研究的類突觸器件，分別為憶阻器和光子類突觸器件，以及類腦芯片。憶阻器件是一種新興微電子器件，它的電導狀態(tài)受外界施加電場的影響，可以在兩個或者多個狀態(tài)間切換，具有非易失性、與現(xiàn)有CMOS工藝兼容、可微縮性好、集成密度高、速度快、能耗低等諸多優(yōu)點，是一種非常具有發(fā)展?jié)摿Φ幕A器件。2008年美國惠普（HP）實驗室在TiO2器件中物理驗證了這種由加州大學伯克利分校蔡少棠教授理論提出的憶阻器概念[9]。密歇根大學Lu團隊[10]于2010年在憶阻器中實現(xiàn)了突觸可塑性仿腦功能，掀起了類突觸器件及計算研究的高潮。Yang團隊[11]研制出擴散型憶阻器，構建了全憶阻硬件神經(jīng)網(wǎng)絡，探索了憶阻神經(jīng)網(wǎng)絡在完成圖像識別、圖像壓縮和步態(tài)識別等任務中的應用；Waser團隊[12]深入研究了憶阻器中的電化學機制和導電通道演化過程，提出了憶阻器時序布爾邏輯的實現(xiàn)方法；Strukov團隊[13]則硬件構建了憶阻多層感知器網(wǎng)絡，探索了網(wǎng)絡離線學習和在線學習的能力和性能表現(xiàn)。清華大學研制上千憶阻器集成陣列并用于人臉識別，可發(fā)展成為人工智能硬件系統(tǒng)中圖像信息識別模塊[14]。華中科技大學課題組基于鈣鈦礦材料的二階憶阻器實現(xiàn)了生物突觸中的三相STDP規(guī)則，可以用于更加復雜的模式識別和軌跡追蹤[15]。南京大學課題組基于離子導電介質(zhì)實現(xiàn)類樹突多端器件[16]。中國科學院微電子研究所實現(xiàn)了三維集成的RRAM集成陣列[17]，有望實現(xiàn)三維類腦芯片。南京大學的高溫高穩(wěn)定性二維材料憶阻器[18]，有望實現(xiàn)柔性高可靠類腦芯片。目前，國際上憶阻器件的應用方向主要有兩個，一個是存儲類應用，比如嵌入式存儲；另一個是計算類應用，比如類腦計算。在類腦計算方面，目前報道的應用演示中，最大規(guī)模的憶阻器件陣列是8kb，還遠遠不能滿足實際應用的需要。如何進一步擴大憶阻器件的集成規(guī)模是基于憶阻器件的類腦計算能夠真正走向應用的迫切需求，要解決這個問題需要在憶阻器材料、器件和集成技術上取得突破。經(jīng)過近10年的研究，目前的主流憶阻器材料體系是HfO2和Ta2O5這兩類材料，這是因為它們具有良好的CMOS工藝兼容性，且報道的基于這兩種材料的器件性能優(yōu)良。除此之外，鈣鈦礦類材料，如SrTiO3，雖然含有較多元素，且難以與CMOS工藝兼容，但其缺陷化學理論較為完善，經(jīng)常被用來作為研究憶阻器件物理機制的模型材料。硫?qū)倩衔锊?，如Ge2Sb2Te5和AgInSbTe，是常見的相變材料，在相變存儲器中有較廣的應用。綜上所述，未來憶阻器件的發(fā)展將重點圍繞應用需求展開，在這個前提下，主要從器件、電路、架構和算法4個層面逐步推進，通過它們之間的協(xié)同研究和發(fā)展解決目前憶阻器件存在的問題。憶阻器因能夠完全模擬生物突觸行為，有望模擬重建生物神經(jīng)網(wǎng)絡并實現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)類腦計算，在類腦計算及其硬件化領域引起廣泛關注。現(xiàn)階段國際上的研究者對憶阻材料的研究主要集中在利用憶阻器替代神經(jīng)網(wǎng)絡模型中的權重參數(shù)，實現(xiàn)神經(jīng)網(wǎng)絡硬件化。目前利用憶阻器模擬生物突觸并完全類似生物大腦皮層工作還未實現(xiàn)，這主要是由于目前研究者還未掌握生物大腦皮層學習和識別的具體算法。研究生物大腦運行算法，并構建響應的神經(jīng)網(wǎng)絡模型，最終利用憶阻器將神經(jīng)網(wǎng)絡模型硬件化，將成為未來類人智能的一個重要研究方向。由于受馮·諾依曼計算架構的限制，在計算機中計算和存儲不能同時進行，這種架構嚴重制約計算機的計算效率和能耗。人腦消耗20W的功率能夠處理1020MAC/s的數(shù)據(jù)量，計算效率約比當今超級計算機高9個數(shù)量級。受大腦高效計算和低能耗的啟發(fā)，人們開始轉(zhuǎn)向?qū)θ四X的研究。人的大腦中大約含有1011個生物神經(jīng)元，它們通過1015個聯(lián)接聯(lián)成一個系統(tǒng)[19]。由于神經(jīng)元間通過突觸相互連接，信息在突觸間進行轉(zhuǎn)換、加權處理和傳遞，而突觸又是神經(jīng)元最重要、數(shù)量最多的組成部分。同時光學又因為其高速、低能耗、低串擾、可擴展性和高互連帶寬等優(yōu)點，逐漸被研究者所利用。因此利用光電子器件作為類突觸器件去模擬生物突觸非常必要。另一方面，光電子器件和神經(jīng)元遵從的動力學具有數(shù)學同構性，基于這種同構性，光電子器件能夠模擬神經(jīng)元行為并實現(xiàn)類腦計算，進而構建光學類腦芯片。目前許多電子器件已被用來實現(xiàn)突觸功能，例如基于電誘發(fā)的阻變器件[20-22]，金屬-絕緣體-金屬結(jié)構[23-24]以及基于納米材料的場效應晶體管結(jié)構[25-26]等。光學突觸方面，基于微型光纖[27]和碳納米管[28]實現(xiàn)了光學突觸和光電突觸，其具有大帶寬和無電互連損耗的優(yōu)點，但同時面臨著難于集成和速度等限制?；诓▽ЫY(jié)合相變材料的結(jié)構實現(xiàn)光學突觸成為了一種趨勢。利用相變材料結(jié)合氮化硅波導實現(xiàn)的片上光學突觸[29]，這種架構能夠?qū)崿F(xiàn)光誘發(fā)權重變化和突觸權重的可塑性。憶阻器具有簡單的三明治結(jié)構，兩層電極加一層憶阻功能層，因此憶阻材料包括電極材料和憶阻功能材料。本課題組在電極材料方向發(fā)展了低溫生長石墨烯技術，旨在開發(fā)CMOS兼容的石墨烯材料用于憶阻器電極；在功能層材料方向開展了WTiOx薄膜材料的生長技術，目標是實現(xiàn)高溫定性憶阻器功能層。下面分別介紹低溫生長石墨烯技術和WTiOx薄膜生長技術。石墨烯作為第一種被發(fā)現(xiàn)的二維材料[30-31]，其獨特的電學、光學和機械性能吸引了廣泛的研究熱潮。石墨烯的制備方法多種多樣，包括機械剝離[30]，氧化還原[32-34],碳化硅延[35-36]和化學氣相沉積（CVD）[37-40]。其中，以金屬薄膜（銅、鎳[38,40]）為催化劑通過CVD法在金屬表面制備石墨烯是目前最為常用的石墨烯生長方法之一。該方法具有石墨烯質(zhì)量高、產(chǎn)量大的優(yōu)點。但是，金屬襯底生長的石墨烯無法直接制備電子器件，需要通過轉(zhuǎn)移工藝將石墨烯從金屬襯底表面轉(zhuǎn)移其他目標襯底（半導體或絕緣體襯底）。轉(zhuǎn)移工藝帶來的復雜和不確定性是限制石墨烯發(fā)展的瓶頸之一。因此，石墨烯直接生長的研究應運而生，成為目前石墨烯生長的研究熱門領域之一。石墨烯直接生長指的是在目標襯底表面生長得到石墨烯薄膜，無需轉(zhuǎn)移。石墨烯的直接生長又可以簡單分為3類[41]：無金屬催化直接生長[42-43]，等離子體增強直接生長[44-45]，以及金屬催化輔助的直接生長[46-49]。目前，直接生長工藝發(fā)展迅速，一些報道中石墨烯的質(zhì)量已經(jīng)可以比擬金屬襯底CVD催化的石墨烯質(zhì)量。但是，直接生長還存在一個問題是生長溫度過高，目前報道的直接生長的石墨烯溫度普遍在1000°C以上[42-44,46-49]，絕大多數(shù)襯底都難以承受如此高的生長溫度。于是，降低石墨烯的生長溫度迫在眉睫。目前低溫直接生長石墨烯主要有以下途徑：選用易裂解碳源，如含有苯環(huán)的有機物碳源[50]。甲烷是高溫生長石墨烯最常用的碳源，但是在低溫下，甲烷難以完全裂解，導致石墨烯質(zhì)量明顯下降。選用一些有機物碳源，更易裂解，因而能夠提高低溫下生長石墨烯的質(zhì)量。另外有研究人員利用獨特的液態(tài)金屬來實現(xiàn)低溫石墨烯生長，如液態(tài)鎵，液態(tài)錫[51-52]。這種液態(tài)金屬催化不僅能夠?qū)崿F(xiàn)碳源的低溫裂解，同時液態(tài)金屬表面沒有晶界，更加平整，也有利于提高石墨烯質(zhì)量。此外，還有通過鈦催化實現(xiàn)接近常溫的石墨烯生長[53]。等離子體增強技術也被用來實現(xiàn)石墨烯的低溫生長[44,54]，由于加了離子體，能夠?qū)崿F(xiàn)甲烷的低溫裂解，從而在低溫下實現(xiàn)石墨烯的生長，該方法是最適合大批量的石墨烯低溫生長的技術之一。我們課題組通過等離子體增強技術在600°C實現(xiàn)石墨烯在銅鎳合金表面的低溫生長，同時，結(jié)合我們此前發(fā)表的原位腐蝕工藝[55]，能夠?qū)崿F(xiàn)在絕緣襯底表面免轉(zhuǎn)移得到圖形化的石墨烯薄膜。等離子體增強技術目前仍存在一些問題。由于溫度降低，同時等離子體反應比較劇烈，因此得到的石墨烯的質(zhì)量普遍較差，另外石墨烯的層數(shù)難以控制。我們發(fā)現(xiàn)要提高石墨烯的質(zhì)量和均勻性主要有以下兩點：首先，要選用有更高催化性的金屬；其次，要提高低溫下碳原子在金屬表面的擴散速度。如圖1[54]所示，選用銅鎳合金薄膜作為催化金，通過磁控濺射沉積不同厚度的銅和鎳薄膜，退火后得到不同組分的銅鎳合金薄膜?？梢钥吹剑S著銅鎳合金中鎳組分的升高，石墨烯的拉曼光譜的D峰逐漸降低，D峰代表石墨烯的谷間缺陷引起的共振散射[56]，D峰越高表示石墨烯的缺陷越多。
現(xiàn)階段的人工智能大多是基于軟件實現(xiàn)的，其較高的功耗需求成為智能終端化發(fā)展道路上的障礙。下面以實現(xiàn)人臉識別為例展示基于類腦芯片的人工智能芯片在功耗和速率方面的優(yōu)勢?；谲浖娜四樧R別的流程是：首先將所有目標人臉圖像數(shù)據(jù)化存儲在存儲器中，同時存儲其對應的身份信息；進行人臉圖像識別時，將圖像信息數(shù)據(jù)化后和存儲器中所存儲的所有圖像信息進行對比，找到匹配度最高的圖像；輸出圖像信息對應的身份信息。由此可知，每次進行圖像識別時，擬識別圖像要和所有存儲圖像數(shù)據(jù)進行對比，隨著存儲圖像數(shù)據(jù)的增加，功耗的增加和速率的下降是無法忽視的。未來基于類腦芯片的人臉圖像識別，其識別流程如下：首先將人臉圖像數(shù)據(jù)化后輸入到類腦芯片中，通過修改類腦芯片中類突觸器件的參數(shù) ，使在輸入不同圖像數(shù)據(jù)時，輸出端口有不同的輸出值，將不同輸出值和輸入圖像的身份信息對應并存儲，實現(xiàn)對類腦芯片的訓練；在識別圖像時，將圖形數(shù)據(jù)化后輸入到類腦芯片中，類腦芯片直接輸出圖像對應的身份信息。由此可知，只要類腦芯片訓練完成，其能夠在及低功耗下快速給出擬識別圖像的身份信息，不需要循環(huán)對比計算。綜上，基于憶阻器等類突觸器件的類腦芯片能夠促進人工智能系統(tǒng)硬件化、終端化的早日實現(xiàn)。文獻引用：
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