拓 撲 絕 緣 體 與 量 子 反 常 霍 爾 效 應(yīng)
清華大學(xué)物理系低維量子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
何珂 王亞愚 薛其坤
關(guān)鍵詞 量子反?；魻栃?yīng) 量子霍爾效應(yīng) 拓?fù)浣^緣體 磁性摻雜
將一個(gè)通電的導(dǎo)體置于垂直于電流方向的磁場(chǎng)中，在同時(shí)垂直于磁場(chǎng)和電流方向的導(dǎo)體兩端會(huì)測(cè)到一個(gè)電壓(稱霍爾電壓)，此現(xiàn)象由美國(guó)物理學(xué)家霍爾于1879年首次發(fā)現(xiàn)，被稱為霍爾效應(yīng)?；魻栃?yīng)的大小由霍爾電阻（所測(cè)橫向電壓與電流的比值）來衡量。普通非磁導(dǎo)體的霍爾效應(yīng)是由運(yùn)動(dòng)電荷在磁場(chǎng)中所受到的洛倫茲力所引起的，霍爾電阻一般正比于磁場(chǎng)的大小，比值的正負(fù)和大小分別由導(dǎo)體載流子的極性和濃度決定。這種狀況也稱正?；魻栃?yīng)。
1980年，德國(guó)物理學(xué)家馮.克利青在研究半導(dǎo)體異質(zhì)界面處的二維導(dǎo)電層(二維電子氣)在低溫、強(qiáng)磁場(chǎng)環(huán)境下的電輸運(yùn)性質(zhì)時(shí)，發(fā)現(xiàn)霍爾電阻在超過1 T的強(qiáng)磁場(chǎng)下偏離與磁場(chǎng)的線性關(guān)系，呈現(xiàn)出階梯形狀(圖1)，每個(gè)階梯平臺(tái)對(duì)應(yīng)的電阻值滿足h/ e2（h為普朗克常數(shù)，e為電子電量）為一整數(shù)。對(duì)應(yīng)于每個(gè)平臺(tái), 四端法測(cè)得縱向電阻降至零，顯示出了電子輸運(yùn)是無能耗的。馮.克利青的這一發(fā)現(xiàn)是一種量子力學(xué)效應(yīng), 被稱為量子霍爾效應(yīng)。
量子霍爾效應(yīng)可以在幾毫米尺寸的樣品中觀測(cè)到，是一種宏觀尺度的量子現(xiàn)象，處于量子霍爾態(tài)的電子可以在宏觀距離保持無能耗的運(yùn)動(dòng)，其過程中的霍爾電阻可以達(dá)到非常精確的量子化數(shù)值，且對(duì)樣品的尺寸、雜質(zhì)等因素不敏感，因此可以用它來精確標(biāo)定電阻單位歐姆以及精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的數(shù)值。
1982年，Tsui等人在更高遷移率的III-V族化合物半導(dǎo)體界面的二維電子氣樣品中發(fā)現(xiàn)了某些分?jǐn)?shù)取值的量子霍爾效應(yīng)。自此，整數(shù)量子霍爾效應(yīng)和分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)向人們揭示了一類全新的物質(zhì)形態(tài)：拓?fù)淞孔游飸B(tài)。
拓?fù)涫菙?shù)學(xué)上的一個(gè)概念。例如，一個(gè)面包圈的中間是一個(gè)洞，這個(gè)洞的存在使得面包表面無法通過連續(xù)、平滑的變化形成一個(gè)像橙子一樣沒有洞的物體的表面。洞的數(shù)目就是區(qū)別二維封閉表面的一個(gè)拓?fù)涮卣?/span>。材料的性質(zhì)主要由其電子能帶結(jié)構(gòu)決定，如果能在一個(gè)材料的電子能帶結(jié)構(gòu)中找到類似的拓?fù)涮卣?/span>，就有可能獲得隨材料的缺陷、雜質(zhì)等細(xì)節(jié)不敏感的物理性質(zhì)或量子態(tài)。
金屬性的二維電子氣在垂直方向強(qiáng)磁場(chǎng)作用下，電子會(huì)呈現(xiàn)局域的回旋運(yùn)動(dòng)，其準(zhǔn)連續(xù)能帶也會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)榉至⒌睦实滥芗?jí)。當(dāng)費(fèi)米能級(jí)處于朗道能級(jí)之間時(shí),系統(tǒng)就成為一個(gè)絕緣體。理論物理學(xué)家發(fā)現(xiàn)，這種朗道能級(jí)構(gòu)成的絕緣體具有與真空、金剛石、A12O3等常見絕緣體不同的拓?fù)涮卣?/span>，其拓?fù)涮卣饔杀惶畛涞睦实滥芗?jí)數(shù)目來決定。樣品的霍爾電阻則取決于這個(gè)拓?fù)涮卣骱鸵粋€(gè)量子化的常數(shù)h/ e2。因此，霍爾電阻對(duì)樣品細(xì)節(jié)不敏感，貢獻(xiàn)量子霍爾效應(yīng)的是處于樣品邊緣的個(gè)導(dǎo)電通道（稱邊緣態(tài)）。樣品邊緣同時(shí)也是朗道能級(jí)所構(gòu)成的拓?fù)浞瞧接菇^緣體和拓?fù)淦接拐婵战^緣體的邊界。為了實(shí)現(xiàn)拓?fù)湫再|(zhì)的變化，在邊界附近必然會(huì)發(fā)生朗道能級(jí)穿越費(fèi)米能級(jí)的情況，這就是導(dǎo)電邊緣態(tài)來源。量子霍爾效應(yīng)邊緣態(tài)具有手性(chiral)特征，即在磁場(chǎng)一定時(shí)，電子只沿著樣品的邊緣往一個(gè)方向(順或逆取決于磁場(chǎng)方向)運(yùn)動(dòng)(圖2)，這導(dǎo)致電子無法被雜質(zhì)或晶格振動(dòng)散射到反方向運(yùn)動(dòng)的量子態(tài)(稱背散射被禁止)。背散射禁止是量子霍爾效應(yīng)中縱向電阻為零的起源。
量子霍爾效應(yīng)的邊緣態(tài)在宏觀尺寸無能耗的特征非常類似于超導(dǎo)，有可能應(yīng)用于電學(xué)器件中以減少電子傳輸過程中的能量損耗。然而量子霍爾效應(yīng)的實(shí)現(xiàn)一般需要高達(dá)幾特斯拉的強(qiáng)磁場(chǎng)，這對(duì)于絕大部分應(yīng)用非常困難。那么，有沒有可能在沒有外加磁場(chǎng)的情況下實(shí)現(xiàn)量子霍爾效應(yīng)? 1988年,美國(guó)理論物理學(xué)家Haldane基于單原子層石墨的二維六角蜂窩型晶格（石墨烯）提出一個(gè)理論模型：既然量子霍爾效應(yīng)是由磁場(chǎng)下材料電子結(jié)構(gòu)的非平庸拓?fù)湫再|(zhì)導(dǎo)致的，如果能找到某種材料的電子結(jié)構(gòu)天然具有非平庸拓?fù)湫再|(zhì)，就有可能在沒有外磁場(chǎng)的情況下獲得量子霍爾效應(yīng)。石墨烯具有在動(dòng)量空間呈狄拉克錐形色散關(guān)系的無能隙電子能帶結(jié)構(gòu)，Haldane在石墨烯晶格中引入一個(gè)假想的周期磁場(chǎng)(宏觀上沒有凈磁場(chǎng)),這會(huì)導(dǎo)致其能帶的狄拉克點(diǎn)處打開一個(gè)能隙,從而轉(zhuǎn)變成一個(gè)絕緣體。這個(gè)絕緣體具有和 “=1”的量子霍爾系統(tǒng)類似的拓?fù)湫再|(zhì)，可以在沒有外加磁場(chǎng)的情況下顯示量子霍爾效應(yīng)。Haldane模型離現(xiàn)實(shí)很遠(yuǎn)，在當(dāng)時(shí)還無法從實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)單層石墨烯，他也沒有提出如何在石墨烯中引入周期磁場(chǎng)。但是，Haldane的工作使人們意識(shí)到不依賴外磁場(chǎng)的拓?fù)淞孔硬牧洗嬖诘目赡苄?，為后來拓?fù)浣^緣體和量子反?；魻栃?yīng)的探索奠定了基礎(chǔ)。
事實(shí)上，反?；魻栃?yīng)(anomalous Hall ef-fect, AHE) 可以在沒有外磁場(chǎng)的情況下存在。當(dāng)年，霍爾在發(fā)現(xiàn)正?；魻栃?yīng)后不久，發(fā)現(xiàn)鐵磁材料的霍爾電阻與外磁場(chǎng)強(qiáng)度的依賴關(guān)系呈非線性（在低場(chǎng)下具有很大的斜率）。這種低場(chǎng)下的霍爾效應(yīng)顯示鐵磁材料的磁化強(qiáng)度隨磁場(chǎng)的變化，就是反?；魻栃?yīng)。如果鐵磁薄膜具有垂直于膜面的易磁化軸，那么外磁場(chǎng)為零時(shí)薄膜仍可以保持垂直膜面的自發(fā)磁化，這樣也可以在零磁場(chǎng)下測(cè)到霍爾電阻。如果能夠設(shè)法使反常量子霍爾效應(yīng)量子化，也就意味著可以在沒有外磁場(chǎng)的情況下實(shí)現(xiàn)量子霍爾效應(yīng)。這種由鐵磁材料自發(fā)磁化引起的不需要外磁場(chǎng)的量子霍爾效應(yīng)被稱為反常量子霍爾效應(yīng)。
反常霍爾效應(yīng)也是磁性材料中的常見現(xiàn)象，但其物理機(jī)制卻一直沒有定論。有的人認(rèn)為它主要是由磁性材料能帶的特殊性質(zhì)所引起的，被稱為內(nèi)在(intrinsic)機(jī)制；另一些研究者則認(rèn)為反?；魻栃?yīng)主要由材料中的雜質(zhì)所引起，被稱為外在(extrinsic)機(jī)制。在量子霍爾效應(yīng)發(fā)現(xiàn)之后, 理論物理學(xué)家發(fā)現(xiàn)，反?；魻栃?yīng)的內(nèi)在機(jī)制具有和量子霍爾效應(yīng)類似的表達(dá)式，可以看作是量子霍爾效應(yīng)在鐵磁金屬中的非量子化版本。由此推想，在具有非平庸絕緣體和拓?fù)淦接拐婵战^緣體中有可能觀測(cè)到反?；魻栃?yīng)。然而，在自然界很難找到同時(shí)具備鐵磁性、絕緣性、拓?fù)浞瞧接剐缘牟牧?，使得這方面的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展一直非常緩慢。盡管人們?cè)谝恍╄F磁材料中發(fā)現(xiàn)了正?；魻栃?yīng)的某些實(shí)驗(yàn)證據(jù)，但所獲得的反常霍爾電阻往往遠(yuǎn)低于預(yù)期的數(shù)值。
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2005年，人們發(fā)現(xiàn)了一類不同于霍爾效應(yīng)的新拓?fù)淞孔游飸B(tài)：時(shí)間反演不變拓?fù)浣^緣體（簡(jiǎn)稱拓?fù)浣^緣體）。這一概念的提出很快成為凝聚態(tài)物理的一個(gè)熱點(diǎn)領(lǐng)域，人們隨即發(fā)現(xiàn)了大量的拓?fù)浣^緣體材料，并預(yù)言了很多基于拓?fù)浣^緣體的新奇量子效應(yīng)。
拓?fù)浣^緣體的拓?fù)浞瞧接固卣魇怯勺孕壍礼詈弦鸬?。在材料中，自旋軌道耦合可以看作是給電場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)的電子施加一個(gè)等效磁場(chǎng)。類似真正的磁場(chǎng)，自旋軌道耦合也可以給材料能帶帶來獨(dú)特的拓?fù)湫再|(zhì)。賓夕法尼亞大學(xué)的Kane和Mele基于Haldane的石墨烯模型引入自旋軌道耦合代替原來假想周期磁場(chǎng)，所獲得的絕緣體也具有拓?fù)浞瞧接沟碾娮咏Y(jié)構(gòu)。與量子霍爾系統(tǒng)不同，這種拓?fù)浣^緣體保持著時(shí)間反演對(duì)稱性，它不顯示量子霍爾效應(yīng)，而是顯示量子自旋霍爾效應(yīng)。量子自旋霍爾效應(yīng)可以看作是磁場(chǎng)方向相反的兩個(gè)量子霍爾系統(tǒng)疊加的結(jié)果，在其邊緣存在兩個(gè)自旋方向和運(yùn)動(dòng)方向都相反的邊緣態(tài)。因此，量子自旋霍爾效應(yīng)是螺旋形而非手性的。在量子自旋霍爾效應(yīng)中量子化的并非霍爾電壓，而是橫向的自旋積累；縱向電阻則是和電極有關(guān)的一個(gè)量子化電阻。與Kane和Mele的工作幾乎同時(shí)，張首晟等人通過另外的理論途徑獨(dú)立提出來了量子自旋霍爾效應(yīng)。
然而，真實(shí)的石墨烯的自旋軌道耦合非常弱，它在狄拉克點(diǎn)打開的能隙只有10-3meV的量級(jí)，幾乎不可能在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到量子自旋霍爾效應(yīng)。因此，石墨烯并不是真正的拓?fù)浣^緣體材料。第一個(gè)二維拓?fù)浣^緣體是由張首晟等人所預(yù)言的(Hg,Cd)Te/HgTe/(Hg,Cd)Te量子阱現(xiàn)實(shí)的。HgTe體能帶具有獨(dú)特的能帶反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)，其量子薄膜的厚度在特定范圍內(nèi)將進(jìn)入二維拓?fù)浣^緣體相，能隙最高可達(dá)90meV。德國(guó)維爾茨堡大學(xué)的Molenkamp研究組首次在分子束外延生長(zhǎng)的(Hg,Cd)Te/HgTe/(Hg,Cd)Te量子阱實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到了量子自旋霍爾效應(yīng)，并通過非定域輸運(yùn)實(shí)驗(yàn)確定到了量子自旋霍爾邊緣態(tài)的存在。然而，要制備(Hg,Cd)Te/HgTe/(Hg,Cd)Te量子阱非常困難，其熱穩(wěn)定性差、含毒性元素也不利于進(jìn)一步的研究和應(yīng)用。2008年, 張首晟研究組預(yù)言了一種基于傳統(tǒng)III-V族半導(dǎo)體的二維拓?fù)浣^緣體材料AlSb/InAs/GaSb/AlSb量子阱。在這個(gè)結(jié)構(gòu)中，GaSb與InAs層被對(duì)方和AlSb勢(shì)壘層限制，分別形成空穴型和電子型的量子阱。即GaSb中能量最高的空穴型量子阱態(tài)處于InAs中能量最低的電子型量子阱態(tài)之上，構(gòu)成能帶反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)，這導(dǎo)致了系統(tǒng)的拓?fù)浞瞧接沟男再|(zhì)。杜瑞瑞研究組在這個(gè)體系中觀測(cè)到了量子自旋霍爾效應(yīng)的行為，證實(shí)了二維拓?fù)浣^緣體的性質(zhì)。他們通過在體系中摻入雜質(zhì)和引入應(yīng)力的方法，提高了量子自旋霍爾效應(yīng)的觀測(cè)溫度，可以在30 K左右的溫度下測(cè)到清晰的量子平臺(tái)，其結(jié)果比德國(guó)在II-VI族半導(dǎo)體的結(jié)果要漂亮得多。
拓?fù)浣^緣體可以推廣到三維系統(tǒng)。三維拓?fù)浣^緣體的能帶能隙中存在無能隙的二維表面態(tài)，這種表面態(tài)的能帶具有類似于石墨烯電子態(tài)的二維狄拉克錐形結(jié)構(gòu)。與石墨烯不同的是, 三維拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)除狄拉克點(diǎn)之外都是自旋非簡(jiǎn)并的，因此有可能直接產(chǎn)生自旋相關(guān)的效應(yīng)(圖2(c))。Fu和Kane在2007年的理論工作中提出了一個(gè)甄別三維拓?fù)浣^緣體材料的過程，他們預(yù)言Bi1-xSbx合金材料當(dāng)x在0.07～0.22時(shí)處于三維拓?fù)浣^緣體相，而是否是三維拓?fù)浣^緣體，可以通過角分辨光電子能譜測(cè)得表面態(tài)在布里淵區(qū)兩個(gè)時(shí)間反演不變點(diǎn)之間穿越費(fèi)米能級(jí)的次數(shù)來確定：奇數(shù)次為拓?fù)浣^緣體，偶數(shù)次為普通絕緣體。普林斯頓大學(xué)Hasan研究組利用角分辨光電子能譜研究高溫?zé)Y(jié)方法制備的Bi1-xSbx合金樣品的表面態(tài)能帶結(jié)構(gòu)，第一次實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了三維拓?fù)浣^緣體的存在。
然而，Bi1-xSbx合金的體能隙小(30meV)、化學(xué)結(jié)構(gòu)無序和表面態(tài)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，要進(jìn)一步的研究非常困難。很快人們找到了更好的一類三維拓?fù)浣^緣體材料，即Bi2Se3家族拓?fù)浣^緣體：Bi2Se3，Bi2Te3和Sb2Te3。 這類材料是斜方六面體晶體層狀結(jié)構(gòu)，沿z方向每5個(gè)原子層形成一個(gè)“五層結(jié)構(gòu)”（QL），QL內(nèi)的5個(gè)原子層之間是很強(qiáng)的共價(jià)型相互作用，而QL之間的鍵合弱得多, 屬于范德瓦爾斯型。理論計(jì)算表明, 在這類V2VI3型化合物中,只有Bi2Te3，Sb2Te3與Bi2Se3屬于拓?fù)浣^緣體，它們的體能隙最大可達(dá)0.3 eV(Bi2Se3)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于Bi1-xSbx，且表面態(tài)只包含V點(diǎn)附近的單個(gè)狄拉克錐，比Bi1-xSbx的表面態(tài)簡(jiǎn)單得多。
三維拓?fù)浣^緣體的奇特性質(zhì)和量子效應(yīng)一般來源于能隙中的狄拉克表面態(tài)。由于拓?fù)浣^緣體材料屬于窄能隙半導(dǎo)體，制備過程中容易產(chǎn)生空位式和反占位式缺陷，而這些缺陷導(dǎo)致拓?fù)浣^緣體材料摻雜成金屬性, 使得體能帶電子主導(dǎo)材料的電導(dǎo)，掩蓋了狄拉克表面態(tài)的性質(zhì)。如果要提高表面態(tài)在材料中的比重，就要設(shè)法對(duì)材料的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)勢(shì)進(jìn)行有效調(diào)控。這個(gè)問題在分子束外延制備的高質(zhì)量拓?fù)浣^緣體薄膜中獲得了解決，因?yàn)榉肿邮庋颖∧さ碾娮咏Y(jié)構(gòu)和化學(xué)勢(shì)可以通過生長(zhǎng)條件、層厚、表面和界面的化學(xué)環(huán)境、柵極電壓等手段來控制。
薄膜材料的表面/體積比遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于體相材料，在電輸運(yùn)等測(cè)量中表面態(tài)對(duì)整體性質(zhì)的貢獻(xiàn)更加顯著。薛其坤研究組首先建立了Bi2Se3家族三維拓?fù)浣^緣體薄膜的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)了3種拓?fù)浣^緣體薄膜的逐層生長(zhǎng)，得到了宏觀尺寸上厚度均一的薄膜。他們通過對(duì)分子束外延生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的控制，大幅減少了材料的缺陷密度和缺陷導(dǎo)致的電子或空穴摻雜。
從材料學(xué)角度看，三維拓?fù)浣^緣體和二維拓?fù)浣^緣體沒有本質(zhì)區(qū)別。將三維拓?fù)浣^緣體材料制成厚度為幾個(gè)納米的量子薄膜，就有可能得到二維拓?fù)浣^緣體相，而將二維拓?fù)浣^緣體一層一層地疊加成三維系統(tǒng)，在某些情況下也可以得到三維拓?fù)浣^緣體相。
除了上面所介紹的，還有很多材料被預(yù)言或已被證實(shí)屬于拓?fù)浣^緣體。豐富的材料選擇為實(shí)現(xiàn)基于拓?fù)浣^緣體的各種新奇量子現(xiàn)象提供了便利，量子反常霍爾效應(yīng)也正是在磁性摻雜拓?fù)浣^緣體薄膜中獲得實(shí)現(xiàn)的。
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在二維拓?fù)浣^緣體或在三維拓?fù)浣^緣體中引入鐵磁性破壞，其時(shí)間反演對(duì)稱都有可能導(dǎo)致量子反?；魻栃?yīng)的出現(xiàn)。在二維拓?fù)浣^緣體中引入垂直于膜面磁化的鐵磁性，將破壞其自旋和電子運(yùn)行方向相反的一對(duì)邊緣態(tài)中的一支，使螺旋性邊緣態(tài)變?yōu)槭中缘倪吘墤B(tài)，從而使量子自旋霍爾效應(yīng)轉(zhuǎn)變?yōu)榱孔臃闯；魻栃?yīng)。在三維拓?fù)浣^緣體薄膜(側(cè)表面對(duì)電導(dǎo)的貢獻(xiàn)可以忽略)中引入垂直于膜面磁化的鐵磁性，薄膜上下表面態(tài)狄拉克點(diǎn)處會(huì)各打開一個(gè)能隙。這種被磁性打開能隙的狄拉克表面態(tài)是具有非平庸拓?fù)湫再|(zhì)的絕緣體。當(dāng)整個(gè)薄膜被均勻磁化了時(shí)，上下兩個(gè)表面態(tài)具有不同的拓?fù)湫再|(zhì)，薄膜側(cè)面作為上下兩個(gè)不同拓?fù)湎嗟倪吔缇蜁?huì)出現(xiàn)手性的邊緣態(tài)。因此，當(dāng)費(fèi)米能級(jí)同時(shí)處于上下兩個(gè)表面能隙之間時(shí), 就可以觀測(cè)到量子反?；魻栃?yīng)。
在實(shí)驗(yàn)上，無論對(duì)于二維拓?fù)浣^緣體還是三維拓?fù)浣^緣體，要觀測(cè)到量子反?；魻栃?yīng)都必須實(shí)現(xiàn)以下條件：①.將材料制備成厚度合適的薄膜。為了減少體能帶的貢獻(xiàn)，薄膜應(yīng)盡可能的薄，但又不能太薄以防進(jìn)入普通絕緣體相；②.在拓?fù)浣^緣體中引入鐵磁性。要求鐵磁性在絕緣時(shí)也可以存在，并具有垂直膜面的易磁化軸；③.實(shí)現(xiàn)精確調(diào)控薄膜的化學(xué)勢(shì)以消除邊緣態(tài)之外載流子對(duì)電導(dǎo)的貢獻(xiàn)。其中最為困難的是②，在半導(dǎo)體或絕緣體材料中引入鐵磁性是20年來自旋電子學(xué)領(lǐng)域中的一個(gè)核心問題，但最終成功的例子不多。而對(duì)于量子反?；魻栃?yīng)則更加復(fù)雜：除了要在拓?fù)浣^緣體中實(shí)現(xiàn)鐵磁性之外，還要同時(shí)保證材料的絕緣性質(zhì)，不然的話，邊緣態(tài)的量子霍爾效應(yīng)將被其它導(dǎo)電通道所掩蓋。自然界中的鐵磁材料大部分是金屬，鐵磁絕緣材料并不多見。對(duì)于大部分稀磁半導(dǎo)體材料，體自由載流子是鐵磁性必不可少的媒介，因此無法在材料完全絕緣的情況下保持鐵磁性。
有兩種途徑可以在拓?fù)浣^緣體中引入鐵磁性：一是通過鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)界面； 二是拓?fù)浣^緣體的磁性雜質(zhì)摻雜。
在鐵磁/三維拓?fù)浣^緣體/鐵磁三明治結(jié)構(gòu)中，上下鐵磁層分別會(huì)在三維拓?fù)浣^緣體的上下表面態(tài)打開能隙，從而導(dǎo)致量子反常霍爾效應(yīng)。為避免產(chǎn)生新的導(dǎo)電通道，鐵磁層的材料必須為鐵磁絕緣體。但是，近幾年尋找合適鐵磁絕緣體材料的進(jìn)展并不大，在所獲得的鐵磁絕緣體/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)結(jié)中，二者電子結(jié)構(gòu)間的雜化較弱，很難在拓?fù)浣^緣體中誘導(dǎo)出足夠強(qiáng)的磁性。
在拓?fù)浣^緣體中實(shí)現(xiàn)鐵磁性的另一個(gè)途徑是磁性雜質(zhì)摻雜，這也是在磁性半導(dǎo)體領(lǐng)域常用的一種方法。其關(guān)鍵在于找到合適長(zhǎng)程鐵磁耦合機(jī)制，因?yàn)樵幼孕啪亻g的直接鐵磁耦合作用僅距離幾個(gè)埃，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于磁性摻雜半導(dǎo)體中磁性雜質(zhì)原子的平均間距。在典型的Mn摻雜III-V族半導(dǎo)體材料中, 鐵磁性來源于由體載流子作為媒介的相互作用。由于體載流子耗盡時(shí)鐵磁性就會(huì)消失，所以這種鐵磁性的耦合機(jī)制無法實(shí)現(xiàn)量子反常霍爾效應(yīng)。方忠、戴希和張首晟等人的理論工作表明，Bi2Se3族拓?fù)浣^緣體所具有的反帶結(jié)構(gòu)可以使價(jià)電子在絕緣態(tài)時(shí)也具有巨大磁化率，摻雜原子的磁矩可以通過這個(gè)巨大的磁化率鐵磁耦合起來，在沒有載流子的情況下也可以在拓?fù)浣^緣體中實(shí)現(xiàn)鐵磁性。這為基于Bi2Se3家族拓?fù)浣^緣體材料實(shí)現(xiàn)量子反?；魻栃?yīng)帶來了希望。
實(shí)驗(yàn)上，人們首先嘗試了二維拓?fù)浣^緣體(Hg,Cd)Te/HgTe/(Hg,Cd)Te量子阱的磁性摻雜。在Mn摻雜的HgTe層中，人們?cè)谛∮?/span>1 T的低磁場(chǎng)下觀測(cè)到了量子化的霍爾效應(yīng)。然而由于無法在這種材料中實(shí)現(xiàn)鐵磁序，零磁場(chǎng)量子霍爾效應(yīng)無法在這種材料中實(shí)現(xiàn)。在三維拓?fù)浣^緣體概念提出之前，人們已對(duì)Sb2Te3中磁性元素(V, Cr等)摻雜進(jìn)行過研究，結(jié)果顯示可以得到很好的鐵磁性。普林斯頓大學(xué)的Cava研究組在高溫?zé)Y(jié)的Mn摻雜的Sb2Te3中實(shí)現(xiàn)了居里溫度為12 K、易磁化軸垂直于解理面的鐵磁性。在Fe或Mn摻雜的Sb2Te3中，通過角分辨光電子能譜觀測(cè)到了表面態(tài)狄拉克點(diǎn)處打開的能隙，但沒有證據(jù)表明長(zhǎng)程鐵磁序的存在。在Mn摻雜的Bi2(Se,Te)3中，人們觀測(cè)到隨載流子濃度降低鐵磁性增強(qiáng)，便猜測(cè)這可能是由狄拉克表面態(tài)作為媒介的RKKY型鐵磁性。顯然，這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果距離量子反?；魻栃?yīng)的實(shí)現(xiàn)仍有較大的距離。
利用分子束外延技術(shù)可以獲得高質(zhì)量的、性質(zhì)可控的薄膜，尤其是采用非平衡生長(zhǎng)可以獲得均勻的高磁性摻雜的半導(dǎo)體或絕緣體。清華大學(xué)薛其坤團(tuán)隊(duì)對(duì)Bi2Se3族拓?fù)浣^緣體的磁性摻雜進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，他們發(fā)現(xiàn)Cr摻雜對(duì)Bi2Se3族拓?fù)浣^緣體材料的晶格破壞較小（摻雜方式主要為替代式）。Cr摻雜在Bi2Te3和Sb2Te3中均實(shí)現(xiàn)了鐵磁性，但在Cr摻雜的Bi2Se3中沒有觀察到長(zhǎng)程鐵磁序。他們認(rèn)為，長(zhǎng)程鐵磁序缺失的原因是：①.Bi2Se3中的Cr原子分布不均勻，會(huì)形成超順磁團(tuán)簇，這些團(tuán)簇具有短程鐵磁序但沒有長(zhǎng)程鐵磁序，只能局域性在表面態(tài)狄拉克點(diǎn)打開能隙而不能使整個(gè)樣品顯示量子反常霍爾效應(yīng)；②.當(dāng)Cr摻雜濃度較高時(shí)，Cr對(duì)Bi的替代會(huì)顯著降低材料的自旋軌道耦合，使得體能帶由反帶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)檎Ｄ軒ЫY(jié)構(gòu)，這不僅導(dǎo)致系統(tǒng)轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€(gè)拓?fù)淦接沟慕^緣體相，而且破壞了依賴于反能帶結(jié)構(gòu)的van Vleck磁耦合機(jī)制。
摻雜的Bi2Te3和Sb2Te3具有很好的長(zhǎng)程鐵磁序，且易磁化軸垂直于膜面，為實(shí)現(xiàn)量子反常霍爾效應(yīng)建立了基礎(chǔ)。要觀測(cè)到量子反?；魻栃?yīng)，必須消除材料中體能帶貢獻(xiàn)的載流子。Bi2Te3的載流子一般是電子型，而Sb2Te3則一般為空穴型。將二者混合成(BixSb1-x)2Te3三元拓?fù)浣^緣體，通過調(diào)節(jié)Bi與Sb的配比來實(shí)現(xiàn)對(duì)載流子濃度的有效調(diào)控。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn), 在Cr摻雜的(BixSb1-x)2Te3薄膜中隨著Bi和Sb的配比變化可以將載流子類型從空穴型調(diào)控到電子型。必須指出，無論載流子濃度和類型如何，霍爾電阻都呈現(xiàn)很好的磁滯回線形狀，薄膜的居里溫度隨載流子的濃度和類型變化很小，這說明薄膜具有不依賴于載流子的長(zhǎng)程鐵磁序(圖4(a))，在這個(gè)材料中的確存在van Vleck機(jī)制導(dǎo)致的鐵磁絕緣體相。由于磁性產(chǎn)生的能隙很小(幾個(gè)毫電子伏)，很難單單靠材料化學(xué)配比的控制使費(fèi)米能級(jí)位于能隙中, 對(duì)此可以通過場(chǎng)效應(yīng)來實(shí)現(xiàn)，即通過介電層?xùn)艠O對(duì)薄膜施加電場(chǎng)來控制費(fèi)米能級(jí)的位置。在低溫下鈦酸鍶具有很大的介電常數(shù)(2 K時(shí)為20000)，因此厚度0.5 mm的鈦酸鍶襯底就可以直接用于柵極介電層對(duì)在其上外延的薄膜的化學(xué)勢(shì)進(jìn)行調(diào)控。
在鈦酸鍶襯底上外延生長(zhǎng)的5QL厚的Cr摻雜(BiSb)2Te3薄膜中，薛其坤研究團(tuán)隊(duì)第一次觀測(cè)到了量子反?；魻栃?yīng)。圖5(a)顯示的是在30 mK的超低溫下不同柵極電壓下薄膜的反?；魻栯娮桦S磁場(chǎng)的變化情況，可以看出反常霍爾電阻隨柵極電壓顯著變化，在1.5 V附近達(dá)到最大值h/e2。在此柵壓下, 霍爾電阻隨磁場(chǎng)沒有變化，從零場(chǎng)到高場(chǎng)始終保持在量子電阻的平臺(tái)。零磁場(chǎng)下霍爾電阻和縱向電阻隨柵極電壓的變化如圖5(b)所示，可以看到霍爾電阻在1.5 V附近呈現(xiàn)高度為h/e2的平臺(tái)，與此同時(shí)的縱向電阻顯著下降，最低達(dá)到0.1 h/e2。 這意味著電子傳輸中能量損耗的降低，是量子霍爾態(tài)的典型特征。
非零縱向電阻的因素除了邊緣態(tài)之外仍存在其它的導(dǎo)電通道。在一般的量子霍爾效應(yīng)中, 磁場(chǎng)起兩個(gè)作用：一是產(chǎn)生具有拓?fù)浞瞧接固卣鞯睦实滥芗?jí)結(jié)構(gòu)，二是使邊緣態(tài)之外的電子局域化從而不貢獻(xiàn)電導(dǎo)。在量子反?；魻栂到y(tǒng)中，拓?fù)浞瞧接沟碾娮咏Y(jié)構(gòu)不需要外磁場(chǎng)來產(chǎn)生，但是，在沒有磁場(chǎng)支持的情況下，其它導(dǎo)電通道對(duì)電導(dǎo)的貢獻(xiàn)很難被消除?？紤]通過一個(gè)外加磁場(chǎng)使這些電子局域化以實(shí)現(xiàn)徹底的零電阻，在實(shí)驗(yàn)中也的確證實(shí)了這一判斷。圖6顯示了霍爾電阻和縱向電阻隨磁場(chǎng)的變化曲線，除矯頑場(chǎng)附近的峰之外，縱向電阻隨磁場(chǎng)增加逐漸下降，在10 T以上完全降至零。同時(shí), 霍爾電阻保持在h/e2的量子平臺(tái)上，說明體系在此過程中始終處于一個(gè)量子霍爾態(tài)。由此可見，薛其坤團(tuán)隊(duì)確定無疑的實(shí)現(xiàn)了量子反?；魻栃?yīng)。
量子反常霍爾效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)束了人們對(duì)于無磁場(chǎng)量子霍爾效應(yīng)20多年的追尋，這個(gè)進(jìn)展不僅為其它拓?fù)淞孔蝇F(xiàn)象的研究奠定了基礎(chǔ)，也使得量子霍爾效應(yīng)獨(dú)特的無能耗邊緣態(tài)在電學(xué)器件中的應(yīng)用成為可能。
但是，目前Cr摻雜的(Bi,Sb)2Te3的量子反?；魻栃?yīng)只能是幾十毫K的溫度環(huán)境，這個(gè)溫度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于樣品的鐵磁居里溫度(15 K)。我們還不完全清楚這是由什么因素造成的，一個(gè)可能的原因是在磁性摻雜材料中,鐵磁性和化學(xué)勢(shì)的空間分布不像一般磁性材料那樣均勻，由此引起的空間波動(dòng)性造成薄膜的有效能隙寬度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于居里溫度對(duì)應(yīng)的能量。另一個(gè)提高量子反?；魻栃?yīng)實(shí)現(xiàn)溫度的可能途徑是增加薄膜的晶格無序度，因?yàn)楫?dāng)金屬的無序度足夠大時(shí)，電子的運(yùn)動(dòng)容易被局域化，從而轉(zhuǎn)變成為絕緣體(安德森絕緣體)。
能實(shí)現(xiàn)量子反?；魻栃?yīng)的薄膜邊緣態(tài)不能發(fā)生背散射，不會(huì)因?yàn)殡s質(zhì)和無序的存在而改變其導(dǎo)電的性質(zhì)，量子阱態(tài)和表面態(tài)的電子則會(huì)被無序局域化。量子反常霍爾效應(yīng)并非由朗道能級(jí)所引起，相對(duì)普通量子霍爾體系對(duì)無序的容忍度它要大得多。因此，人為增加薄膜的無序度將有助于在更高溫度觀測(cè)到量子反?；魻栃?yīng)。有理論研究指出，在磁性摻雜的三維拓?fù)浣^緣體中，由于表面態(tài)可以被雜質(zhì)局域化，只需將費(fèi)米能級(jí)調(diào)控至體能隙中量子反?；魻栃?yīng)的對(duì)應(yīng)點(diǎn)就行了。我們知道，無序、維度、局域化一直是凝聚態(tài)物理學(xué)界關(guān)心的基本理論問題，系統(tǒng)研究量子反?；魻栃?yīng)與無序、維度、局域化的關(guān)系不僅對(duì)應(yīng)用至關(guān)重要，也有助于推動(dòng)整個(gè)凝聚態(tài)物理基本理論的深入理解。
