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造紙廢水的混凝試驗研究 -
摘要: 本文選取在不同pH值條件下投加不同濃度的PAC進行比較實驗,結(jié)果表明:pH<4時pH影響混凝結(jié)果;47時二者都不起決定性作用。由此推出木質(zhì)素的混凝機理:首先破壞分子外圍的溶劑化外殼,使親液膠體變成憎液膠體,通過雙電層的電中和作用沉淀下來。
關(guān)鍵詞: 造紙廢水 木質(zhì)素 混凝 投加量
1 概述
造紙廢水中由于含有木質(zhì)素及其衍生物具有較高的色度和COD,水處理中多采用鋁鹽混凝劑通過混凝沉淀加以凈化[1][2]?;炷磻?yīng)包括混合和絮凝兩個過程,影響這兩方面的因素很多,包括混凝劑的種類、混合速度、水質(zhì)特征等等。其中混凝劑的投加量、pH值影響著混凝反應(yīng)進程和結(jié)果,也決定工程應(yīng)用的基建與運行費用。本文就pH值和混凝劑投加量對造紙廢水混凝反應(yīng)的影響進行研究,試圖揭示造紙廢水混凝反應(yīng)的機理。
2 廢水來源
造紙廢水由齊齊哈爾造紙廠的木漿黑液稀釋而成。
PAC(聚合氯化鋁)和PAM(聚丙烯酰胺)由哈爾濱市自來水三廠提供。攪拌器選用DBJ-621型定時變速攪拌機。
3 試驗方法
混凝方法參照文獻[3]取1000ml水樣裝入燒杯中,定位在攪拌機上;把藥劑裝入試劑架的試管中,開動攪拌器在高速(120~200 r/min)攪拌1min,加入PAC,再攪拌1min,若加入PAM在攪拌30s后加入,低速(20~40 r/min)下攪拌20min,沉降15min后在清液的二分之一處取樣。按GB/T 9724-88標準方法分別測定COD,pH值。
4  pH值對造紙廢水混凝的影響
調(diào)節(jié)廢水的pH值分別為4、6、7、9在每一個pH值下分別投加60、80、100、120、140、160mg/L PAC進行混凝試驗。得出在不同pH值下PAC不同投加量對造紙廢水COD去除率的影響。結(jié)果見圖1。重復(fù)以上的試驗條件,同時加入1mg/L的PAM,測得COD的去除情況,結(jié)果見圖2。
如圖1所示,從總的趨勢上看,隨著pH值從低到高,COD的去除率逐漸下降,明顯的特征是pH值為4時各種投加量下COD去除率都在40%~55%之間,說明此時投加量不是主要的影響因素,pH值決定混凝結(jié)果。pH值為7時,明顯的趨勢是隨著PAC投加量的增加,COD去除率也在逐漸增加,此時投加量決定COD的去除率效果。pH值為6時在投加量由100mg/L增加到120mg/L時,COD的去除率有一個明顯的突躍,繼續(xù)增加投加量時去除率又逐漸上升,在投加量為160mg/L時去除率達到最高,說明是pH值和投加量共同作用的結(jié)果。pH值為9時COD去除率低而且不穩(wěn)定,說明pH值和投加量都不利于COD的去除。
圖2是在圖1的基礎(chǔ)上投加PAM的試驗結(jié)果。與圖1相比曲線趨勢上沒有大的變化,隨著投加量的增加COD去除率也隨之增加,不同的是COD的去除率普遍有所增加,曲線也變得平滑,突躍也消失。pH值為4時的曲線除了去除率普遍增加外,其余變化不大,COD去除率介于50%~70%之間。pH值在6、7、9范圍時COD去除率明顯的變化是,最低投加量與最高投加量COD去除率之間的差距縮小。分析可能是因為加入PAM后,在已形成凝聚核基礎(chǔ)上,依靠PAM鏈狀大分子的聯(lián)帶、卷掃作用使小的顆粒和絮體迅速增長,同時吸附、卷掃網(wǎng)捕其它膠體和較小的顆粒物質(zhì)一起沉淀。所以初期只要投入凝聚劑可以使膠體脫穩(wěn),PAM就可以發(fā)揮大分子的強大作用,加速混凝反應(yīng)速度及處理效率。
5 投加量對造紙廢水混凝的影響
調(diào)節(jié)廢水的pH值在4~9之間,在下分別投加60、80、120、160mg/L的PAC,測得COD去除率見圖3。重復(fù)以上試驗,在投加PAC的同時投加1mg/L的PAM,測得COD的去除率,結(jié)果見圖4。
圖3中表示不同pH值下四種投加量與COD去除率之間的關(guān)系,從中可以看出,不同投加量下,COD去除率隨著pH值的增加而降低,說明低pH條件下有利于COD的去除,pH值是決定木質(zhì)素混凝的主要因素。在投加量160mg/L時,pH為5~6時COD去除率最大,說明在此pH條件下PAC的水解產(chǎn)物具有較強的混凝效果,當投加量達到規(guī)模時,COD去除率就會有明顯的提高。
圖4中是在圖3反應(yīng)的基礎(chǔ)上投加PAM的試驗結(jié)果。圖中可以發(fā)現(xiàn)在投加PAM后,COD去除率都有所增加,發(fā)現(xiàn)投加PAM后pH值在5~6時COD去除率出現(xiàn)了一個高峰,分析可能是在此pH時PAC水解產(chǎn)物與木質(zhì)素分子以及PAM之間具有較佳的結(jié)合方式。在實際工程應(yīng)用中考慮基建投資、運行費用和后續(xù)處理的要求,選擇pH為6.0,從圖中可以看出,當投加量為80mg/L時,COD去除率可以達到50%左右;投加量為120mg/L時,COD去除率可以達到70%以上,所以完全可以根據(jù)需要確定PAC的投加量。
6 鋁鹽混凝劑處理造紙廢水的機理探討
6.1 造紙廢膠體水溶液的穩(wěn)定性
根據(jù)分散相顆粒尺寸的大小,學者們將其分為粗分散系、膠體溶液和真溶液。根據(jù)膠體物質(zhì)與周圍介質(zhì)之間的結(jié)合關(guān)系,將膠體分散系分為憎液膠體和親液膠體兩類,憎液膠體稱為溶膠,親液膠體稱為高分子溶液或高分子分散系。并且提出高分子體系是介于真溶液和膠體溶液之間特殊的第四類。原因主要是:(1)膠體與溶液的親和力強,一般能自動溶解在水中,只是溶解速度比真溶液分子慢;(2)高分子溶液具有真溶液的特點溶解后聚合物與溶劑之間無明確界面,處于熱力學穩(wěn)定狀態(tài);(3)高分子溶液是均相體系,丁達爾效應(yīng)弱;(4)粘度大;(5)高分子溶液的性質(zhì)依賴于分子量,區(qū)別于溶膠的性質(zhì)依賴于顆粒大小的特點;(6)高分子溶液的膠體顆粒與周圍介質(zhì)分子形成溶劑化外殼,區(qū)別于憎液膠體顆粒與溶劑之間形成的是雙電層結(jié)構(gòu)[4]。
造紙廢水中含有的膠體物質(zhì)主要是木質(zhì)素和纖維素,其中木質(zhì)素分子是一種高分子聚合物,其分子量大小從幾百到幾百萬道爾頓,具有復(fù)雜的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),其中原子之間以共價鍵相聯(lián),網(wǎng)狀分子表面含有大量的負電荷離解性基團(羥基、羧基等)而具有一定的溶脹度和親水性。堿性條件下,這類離解性基團易于離解,并向溶劑伸展,使網(wǎng)狀高分子向三維空間發(fā)展,由于分子伸展引起的彈性收縮力,阻止了溶劑分子的進入,同時,原子與溶劑分子之間相互作用形成溶劑化外殼,使分子的憎水部分保留在網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的內(nèi)部,形成層次分明的木質(zhì)素分子結(jié)構(gòu)。由于溶劑化外殼的屏障作用,阻止了木質(zhì)素分子之間以及與其他顆粒分子之間的直接接觸,而使膠體具有一定的穩(wěn)定性[4]。
造紙廢水中的纖維素分子主要是懸浮的短纖維,不溶于水,膠體顆粒與溶液之間具有明顯的界面,表面具有雙電層結(jié)構(gòu),依靠顆粒的布朗運動達到動力學穩(wěn)定,依靠顆粒表面所帶電荷的斥力和范德華力而具有聚集穩(wěn)定性。關(guān)于雙電層結(jié)構(gòu)的混凝機理已經(jīng)很清楚,所以這里不在敘述。
6.2 鋁鹽在水中的水解
不同pH下鋁鹽在水中的水解狀態(tài)見表1。從表中可以看出,低pH時鋁鹽水解的主要形態(tài)為單體和小分子的水合化合物,如Al3+、Al(OH)2+、Al(OH) +2;中性范圍時多為多核水解產(chǎn)物,如Al7(OH)4+17、Al13(OH)5+34,并且以后者為主;高pH時為Al(OH)3溶膠或Al(OH)-4。
表1 不同pH值時鋁鹽的水解產(chǎn)物[5]
pH<3.75
3.75<pH<5.5
5.5<pH<6.75
6.75<pH<7.75
7.75<pH
水解產(chǎn)物
Al3+、Al(OH)2+、Al(OH) +2
Al7(OH)4+17、Al2(OH)4+2
Al13(OH)5+34
Al13(OH)5+34,出現(xiàn)多核聚集體或Al(OH)3溶膠
Al(OH)3溶膠、Al(OH)-4
6.3 混凝機理的探討
從含木質(zhì)素的造紙廢水的酸析來看,酸析的主要原因是由于投加酸后,水中產(chǎn)生了大量的H+,H+與木質(zhì)素離解產(chǎn)生的負電離解性基團相互中和,使顆粒的水化作用逐漸弱化,失去了溶劑化外殼,顆粒與分子之間出現(xiàn)明顯的界面,通過布朗運動顆粒間相互碰撞接觸形成絮體最后沉淀下來。
在上述實驗中,pH<4時投加量不是決定COD去除率的主要因素,主要因素是pH值。由于酸性條件下木質(zhì)素表面的水化作用開始減弱,分子上的負電荷離解性基團被H+離子中和,木質(zhì)素分子表面開始裸露在水中。在pH值為4時,木質(zhì)素分子表面的水化作用進一步減弱,加入部分凝聚劑后,木質(zhì)素分子開始析出,此時pH值的作用遠遠大于加入混凝劑帶來的影響,混凝劑的加入具有啟動高分子物質(zhì)脫穩(wěn)或加速沉淀的作用。4<pH<6時是pH值和鋁鹽投加量都起作用,高去除率是二者共同作用的結(jié)果。分析原因可能是由于PAC在pH值為6附近時主要的水解產(chǎn)物是高分子的水解聚合陽離子,既有吸附又有中和作用,當投加量增加到一定值后表現(xiàn)較高的COD去除率。6<pH<7時,投加量決定著COD去除率;pH>7時,相對于鋁鹽來說,對COD的去除沒有明顯的規(guī)律。主要因為在此條件下,混凝作用主要依靠Al(OH)3溶膠,由于木質(zhì)素分子具有比Al(OH)3更大的分子量,所以混凝效果差。
PAC混凝后的絮體通過掃描電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn),鋁鹽水解產(chǎn)物絮體與鋁鹽與木質(zhì)素混凝沉淀的絮體相比小得多,也說明鋁鹽水解產(chǎn)物與木質(zhì)素的混凝作用中不同于其他混凝現(xiàn)象,當然本實驗還缺少一些分子水平的證明手段,但是可以推測鋁鹽與木質(zhì)素的混凝機理:主要是由于在低pH值下PAC水解產(chǎn)物與木質(zhì)素分子上的負電荷離解性基團發(fā)生反應(yīng),使溶解態(tài)的木質(zhì)素分子失去水化作用,變成具有界面的憎液膠體,加上凝聚劑的混凝作用,最終沉淀下來。pH值條件為混凝反應(yīng)的發(fā)生創(chuàng)造了可能,凝聚劑分子的混凝作用啟動了高分子脫穩(wěn),凝聚核開始形成,PAM(聚丙烯酰胺)的加入強化了沉淀完成的速度和質(zhì)量。
7 結(jié)論
(1)pH是影響木質(zhì)素混凝的主要因素,混凝劑的加入具有脫穩(wěn)作用。
(2)PAM的加入能加速混凝反應(yīng)的速度和混凝效果,具有助凝作用。
(3)在實際應(yīng)用中可以根據(jù)具體條件,選取pH和投加量共同作用的節(jié)點,這樣既可以減少運行費用,又可以達到較高的COD去除率。
(4)高分子溶液的混凝機理,首先由正電荷離子破壞其溶劑化外殼,使變成具有明顯界面的憎液膠體,然后依靠雙電層的中和作用最后沉淀下來。
參考文獻
1 雷仲芳等.木質(zhì)素混凝作用分析.中國環(huán)境科學[J].1997,17(6)
2 陳元彩等.兩種鋁鹽處理紙漿CEH漂白廢水的混凝特性研究.環(huán)境科學與技術(shù)[J].1999,3
3 蔡康溟.水的混凝與絮凝杯罐試驗方法的研究.化學清洗.1998,14(6)
4 湯鴻霄.用水廢水化學基礎(chǔ).中國建筑工業(yè)出版社.1979
5 馮利,湯鴻霄,鋁鹽最佳混凝形態(tài)及最佳pH值范圍的研究,環(huán)境化學,1998,17(2)
作者簡介 劉士銳, 男,博士,1972年生,黑龍江人,2002年畢業(yè)于哈爾濱工業(yè)大學市政環(huán)境工程學院(原哈爾濱建筑大學市政環(huán)境工程學院),工作單位中國人民解放軍總裝備部工程設(shè)計研究總院環(huán)保中心,研究方向污水生態(tài)工程和水處理設(shè)備開發(fā)。
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