發(fā)表期刊：Nature Geoscience《自然-地球科學(xué)》
論文標(biāo)題：發(fā)達(dá)國家和發(fā)展中國家消費(fèi)相關(guān)硫排放的氣候效應(yīng)相近（Sulfur emissions from consumption by developed and developing countries produce comparable climate impacts）
通訊作者：林金泰（北京大學(xué)）；黃剛（中國科學(xué)院大氣物理研究所）
第一作者：林金泰，陳璐璐（北京大學(xué)）；周春江（中國科學(xué)院大氣物理研究所）
DOI：10.1038/s41561-022-00898-2
發(fā)表日期：2月17日
論文導(dǎo)讀：
硫酸鹽氣溶膠是人類活動產(chǎn)生的二次無機(jī)氣溶膠的主要類型之一，其在大氣中的生命周期較短，可造成顯著的局地污染和氣候影響，并進(jìn)一步通過大氣輸送和氣候響應(yīng)造成全球效應(yīng)。已有的研究表明了氣溶膠空間分布不均勻?qū)夂虻膹?fù)雜影響，但主要針對生產(chǎn)活動引起的氣溶膠氣候效應(yīng)，尚未對消費(fèi)活動伴隨的氣溶膠氣候影響（溫度、降水等）開展定量評估。
本研究以2014年各個國家的消費(fèi)和生產(chǎn)活動狀態(tài)作為當(dāng)今國際貿(mào)易環(huán)境背景，結(jié)合最新的污染物公共排放清單、國際貿(mào)易模型和地球系統(tǒng)模式，評估了發(fā)達(dá)國家和發(fā)展中國家消費(fèi)活動相關(guān)的硫酸鹽氣溶膠對全球溫度和降水的影響。研究結(jié)果顯示，盡管發(fā)達(dá)國家消費(fèi)活動相關(guān)的硫排放量比發(fā)展中國家低40%，但兩者對全球近地表平均氣溫和降水量的影響卻十分相似。其根本原因是，在消費(fèi)角度下，不同地區(qū)的相關(guān)硫酸鹽氣溶膠和生產(chǎn)角度下具有很不一樣的空間分布。生產(chǎn)角度下硫酸鹽氣溶膠多集中在排放源當(dāng)?shù)兀M(fèi)角度下任何地區(qū)相關(guān)的硫酸鹽氣溶膠可以分布全球。
此外，研究還發(fā)現(xiàn)，發(fā)展中國家消費(fèi)活動所引起的硫酸鹽在亞洲中低緯地區(qū)存在明顯的排放和濃度極大值，這也導(dǎo)致了有效輻射強(qiáng)迫最大值集中在北半球中低緯度地區(qū)。相比之下，發(fā)達(dá)國家消費(fèi)相關(guān)的硫酸鹽在北半球的緯向分布較為均勻并且整體處于更高緯度。由于高緯地區(qū)大氣環(huán)流、海冰等系統(tǒng)對輻射變化更加敏感，因此雖然硫排放總量小于發(fā)展中國家，但其單位硫排放引起的有效輻射強(qiáng)迫和氣候效應(yīng)更強(qiáng)。
發(fā)表期刊：Nature《自然》
論文標(biāo)題：非常規(guī)超導(dǎo)體中奇異金屬散射的標(biāo)度（Scaling of the strange-metal scattering in unconventional superconductors）
通訊作者：胡江平，金魁（中國科學(xué)院物理研究所）；Ichiro Takeuchi（美國馬里蘭大學(xué)）
第一作者：袁潔，陳其宏（中國科學(xué)院物理研究所）
DOI：10.1038/s41586-021-04305-5
發(fā)表日期：2月16日
論文導(dǎo)讀：
超導(dǎo)自誕生至今已有110年的研究歷史，高溫超導(dǎo)體廣泛被認(rèn)為來源于電子間關(guān)聯(lián)相互作用，被稱為非常規(guī)超導(dǎo)體。但高溫超導(dǎo)機(jī)理一直未能達(dá)成共識，成為凝聚態(tài)物理研究中的跨世紀(jì)難題。同樣，奇異金屬行為的微觀起源也是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的一大未解之謎。電阻率隨溫度線性變化的奇異金屬態(tài)是氧化銅超導(dǎo)體正常態(tài)的中心特征。這種行為的普遍存在，這表明散射機(jī)制和超導(dǎo)性之間有著密切的聯(lián)系。然而，對這種相關(guān)性一直缺乏清晰的定量描述。
本研究利用材料基因工程“連續(xù)組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術(shù)”，報(bào)道了電子摻雜氧化銅La2-xCexCuO4（LCCO）中超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度（Tc）、T內(nèi)線性散射系數(shù)（A1）和摻雜水平（x）之間精確定量標(biāo)度的觀察結(jié)果。外延成分?jǐn)U散薄膜的高分辨表征，涵蓋了LCCO的整個超摻雜范圍，確保能夠以前所未有的精度和增量Δ x?=?0.0015系統(tǒng)地繪制其結(jié)構(gòu)和傳輸特性。
研究揭示了Tc ~(xc–x)0.5 ~ (A1□)0.5之間的關(guān)系，其中xc是超導(dǎo)性消失的臨界摻雜值，A1□是每個CuO2平面的線性電阻率系數(shù)。銅氧化物、鐵基和有機(jī)超導(dǎo)體之間Tc和A1的驚人相似性表明可能是這些系統(tǒng)中奇異金屬行為和非常規(guī)超導(dǎo)電性的共同機(jī)制。本研究揭示了非常規(guī)超導(dǎo)與奇異金屬態(tài)這兩大跨世紀(jì)難題的共同驅(qū)動機(jī)制，走出了高溫超導(dǎo)“量變導(dǎo)致質(zhì)變”的關(guān)鍵一步。
發(fā)表期刊：Nature Catalysis《自然-催化》
論文標(biāo)題：調(diào)控PtWOx逆催化劑上Br?nsted酸位點(diǎn)的動力學(xué)（Modulating the dynamics of Br?nsted acid sites on PtWOx inverse catalyst）
通訊作者：Dionisios G. Vlachos（美國特拉華大學(xué)）
第一作者：Jiayi Fu，Shizhong Liu，Weiqing Zheng（美國特拉華大學(xué))
中國參與機(jī)構(gòu)：天津大學(xué)，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，上海交通大學(xué)
DOI：10.1038/s41929-022-00745-y
發(fā)表日期：2月21日
論文導(dǎo)讀：
由于多個活性位點(diǎn)之間的協(xié)同催化作用，金屬-金屬氧化物（metal-metal oxide, M-MO）催化劑是石化、精細(xì)化工、制藥和生物質(zhì)升級反應(yīng)的核心。利用可還原的氧化物（WOx、MoOx、ReOx）修飾負(fù)載貴金屬（Pt、Ir、Rh等）的表面，可選擇性地生產(chǎn)許多化學(xué)品，以及間甲酚中的C-O鍵斷裂，并保持芳香性和四氫糠醇的開環(huán)性，而這些多功能催化劑由金屬位點(diǎn)、氧化還原位點(diǎn)以及Br?nsted和Lewis酸位點(diǎn)組成。因此，了解酸和氧化還原位點(diǎn)在不同反應(yīng)環(huán)境下的動力學(xué)和耦合至關(guān)重要。
本文以核-殼金屬/金屬氧化物（core-shell metal/metal oxide）PtWOx/C逆催化劑為模型，研究了Br?nsted酸位點(diǎn)的動力學(xué)。首先，利用原子層沉積（atomic layer deposition, ALD）法合成了PtWOx/C逆催化劑。同時，利用密度泛函理論（DFT）計(jì)算、微觀動力學(xué)模型（MKM）和探針分子的實(shí)驗(yàn)動力學(xué)，闡明了WOx覆蓋層的結(jié)構(gòu)、催化劑相行為以及不同工作環(huán)境下酸位點(diǎn)的動力學(xué)。
不同于在工作條件下不呈酸性的金屬和氧化物，研究人員通過元素的協(xié)同作用證明了Br?nsted酸催化作用，并確定了水離解、氫溢出和氧化物還原是Br?nsted酸位點(diǎn)的動力學(xué)和密度的關(guān)鍵因素，導(dǎo)致探針反應(yīng)的脫水速率發(fā)生深刻變化。
雖然與微孔鋁硅酸鹽沸石（microporous aluminosilicate zeolites）相比，這些材料的酸性較強(qiáng)，但它們的位點(diǎn)密度受化學(xué)、操作條件、催化劑預(yù)處理和反應(yīng)器中縱向位置的調(diào)節(jié)。這些基本見解提供了調(diào)節(jié)選擇性C-O鍵活化位點(diǎn)的方法，為催化劑設(shè)計(jì)提供了許多途徑。以叔丁醇（tert-butanol）脫水為例，本研究證明了周期性的氫氣脈沖可以使PtWOx/C催化劑達(dá)到交替狀態(tài)，其活性比恒定氫進(jìn)料條件下高出約一個數(shù)量級。
發(fā)表期刊：Nature Geoscience《自然-地球科學(xué)》
論文標(biāo)題：中國大氣污染物整體沉降的下降滯后于排放的減少（Decline in bulk deposition of air pollutants in China lags behind reductions in emissions）
通訊作者兼第一作者：趙瑜（南京大學(xué)）
DOI：10.1038/s41561-022-00899-1
發(fā)表日期：2月21日
論文導(dǎo)讀：
大氣污染物的排放（源）和沉降（匯）是影響區(qū)域空氣質(zhì)量和導(dǎo)致土壤酸化等生態(tài)系統(tǒng)風(fēng)險(xiǎn)的重要原因。在過去十余年時間，隨著我國工業(yè)化、城鎮(zhèn)化快速發(fā)展和大氣污染防治的深入推進(jìn)，各類關(guān)鍵大氣成分的排放強(qiáng)度和時空分布特征發(fā)生了明顯變化，這些變化與氣象因素相互作用，進(jìn)而影響了大氣污染物的源-匯關(guān)系、環(huán)境行為及生態(tài)效應(yīng)。
本研究利用可獲得的地面混合沉降（Bulk Deposition）觀測資料，融合衛(wèi)星觀測的對流層柱濃度以及其他氣象與土地利用數(shù)據(jù)，發(fā)展了基于廣義相加模型（Generalized Additive Model，GAM）的沉降估算統(tǒng)計(jì)模型，獲得了2005-2020年空間分辨率達(dá)到0.25°×0.25°的全國硫酸鹽、氧化態(tài)氮和還原態(tài)氮的混合沉降時空分布格局。
結(jié)合中國多尺度排放清單數(shù)據(jù)，計(jì)算獲得混合沉降/排放指數(shù)的時空分布變化特征，從而實(shí)現(xiàn)了對重要大氣成分源-匯響應(yīng)關(guān)系長期演變趨勢的評估；通過在GAM以及空氣質(zhì)量響應(yīng)曲面模型中開展敏感性分析，進(jìn)一步探討了我國典型地區(qū)源-匯關(guān)系發(fā)生變化的主要驅(qū)動因素。
研究發(fā)現(xiàn)，我國硫酸鹽和氧化態(tài)氮的混合沉降下降速率（2012-2020期間分別為4.0% yr-1和2.1% yr-1）落后于各自前體物二氧化硫（SO2）和氮氧化物（NOx）排放的下降速率（同期分別為16.9% yr-1和4.4% yr-1）。在京津冀、長三角、珠三角和成渝等經(jīng)濟(jì)和工業(yè)活動發(fā)達(dá)地區(qū)，硫酸鹽混合沉降/排放指數(shù)近年來有較為明顯的增加，說明這些地區(qū)污染輸出的強(qiáng)度在逐漸下降。
除了降水等自然條件變化外，不同地區(qū)排放控制力度差異帶來的區(qū)域傳輸強(qiáng)度的變化，以及不同成分排放控制力度差異帶來的氣溶膠生成化學(xué)條件的變化，也是源-匯關(guān)系發(fā)生變化的重要原因。研究結(jié)果說明，為了有效減輕大氣沉降生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，需要在未來污染防治政策制定中充分考慮不同地區(qū)和污染物種類排放削減的差異性及其對源-匯關(guān)系的影響。
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